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近年來，過渡金屬催化的惰性鍵活化研究因其可以將簡單、易得的底物通過高效的方式轉(zhuǎn)化為高附加值、具有生理或藥理活性的產(chǎn)物而倍受關(guān)注。在眾多的惰性鍵當中，作為構(gòu)成多肽基本骨架的酰胺鍵活化一直是研究熱點。過渡金屬催化的酰胺脫碳反應可以直接對含有酰胺的化合物進行修飾，將廣泛的含酰胺基團的底物轉(zhuǎn)化為高附加值的產(chǎn)物。然而，在催化脫碳反應過程中，由于一氧化碳的π*軌道和金屬d軌道之間的反饋鍵作用，限制了羰基金屬的解離。目前發(fā)展的金屬催化的脫羰反應都以熱促使的羰基解離為主，效率一般較低并且反應條件苛刻。因此，溫和條件下的金屬催化脫碳一直是一個難題。

該團隊在前期鈷催化酰胺脫羰（Org. Lett., 2020），以及在過渡金屬催化炔烴和烯烴的資源化利用（Angew. Chem. Int. Ed., 2020；Cell Reports Physical Science 2020； Angew. Chem. Int. Ed., 2019；Chem. Sci., 2019；Chem. Sci., 2019）等研究的基礎上，又發(fā)展了可見光促使的羰基銠中間體，在溫和條件下的羰基解離與炔烴的加成反應，并用此反應合成了一系列多取代異喹啉酮類化合物。研究發(fā)現(xiàn)，喹啉導向的?；欀虚g體不僅作為催化劑中心，同時，此中間體具有吸收可見光能力。在可見光的激發(fā)下中間體變成激發(fā)態(tài)，接著，反饋鍵軌道中的電子被激發(fā)到非鍵軌道中，降低了羰基的解離能，從而促使羰基解離。該工作對于實現(xiàn)溫和條件下羰基類化合物的轉(zhuǎn)化具有很好的借鑒作用。

相關(guān)研究成果發(fā)表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上。上述工作得到國家自然科學基金、中國博士后科學基金和興遼英才計劃的資助。

參考資料：

【1】中國科學院大連化學物理研究所，http://www.dicp.ac.cn/xwdt/kyjz/202010/t20201012_5715204.html