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近期，華中科技大學付英雙教授團隊利用掃描隧道顯微鏡（STM）對雙層MoSe₂中點缺陷的振動態(tài)和自旋態(tài)實現(xiàn)了原子級尺度的測量與調(diào)控。團隊通過分子束外延方法在石墨烯襯底上生長了雙層MoSe₂樣品，并利用高溫退火產(chǎn)生了豐富的點缺陷。其中類型1和類型2缺陷為反位缺陷Mo_Se，類型3和類型4為空位缺陷V_Mo [圖1(a-h)]。四種缺陷都在體能帶的帶隙中產(chǎn)生多個缺陷態(tài)[圖1(i, j)]。

圖1. 四種點缺陷的形貌圖和隧穿電導譜

缺陷態(tài)與特定振動模式強烈耦合，通過Franck-Condon機制在隧穿電導譜中表現(xiàn)出一系列等能量間距的振動峰。一些缺陷態(tài)與單個振動模式耦合，表現(xiàn)出標準的振動譜型；另一些缺陷態(tài)則同時與兩種振動模式耦合，組合出比較異常的振動譜型。同時，由于STM針尖-缺陷-襯底形成了一個雙勢壘隧道結(jié)（其中STM針尖和缺陷之間的真空能隙為一個勢壘，缺陷和襯底之間的MoSe₂半導體層為另外一個勢壘），兩個勢壘的隧穿比可以通過調(diào)整針尖-缺陷距離來改變，從而可以調(diào)制振動峰的強度。燕山大學的田廣軍教授利用相應的速率方程模擬重現(xiàn)了振動峰強度的變化[圖2]。

圖2. 受針尖-缺陷距離調(diào)制的缺陷振動譜

此外，結(jié)合實驗結(jié)果和第一性原理計算，可以證明這些缺陷分別是具有不同電荷態(tài)的反位缺陷Mo_Se和金屬空位缺陷V_Mo。計算表明缺陷具有多個絕緣能隙內(nèi)的雜質(zhì)態(tài)，并會誘導出2 μB 的局部磁矩，模擬的STM圖像也與實驗特征一致[圖3(a-f)]。實驗上在極低溫強磁場環(huán)境下通過具有高能量分辨率的自旋翻轉(zhuǎn)非彈性隧穿譜的測量，進一步強有力地證實了局域磁矩的存在[圖3(g-h)]，從而實現(xiàn)了單個原子缺陷自旋態(tài)的直接確定測量。

圖3. 缺陷的第一性原理計算和局域磁矩測量

這項工作研究了雙層MoSe₂上的反位缺陷Mo_Se和單金屬空位缺陷V_Mo的振動特征和局域磁性。不僅在原子尺度上直接表征了缺陷的局域磁性，還將單電子輸運過程的研究拓展到了點缺陷中，加深了對缺陷性質(zhì)的理解，并為缺陷工程功能化和自旋催化應用奠定了基礎(chǔ)。

相關(guān)研究成果以“Vibrational and Magnetic States of Point Defects in Bilayer MoSe₂”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society期刊上。文章的第一作者為華中科技大學的范凱博士和中科院物理研究所的王慧敏博士，通訊作者為華中科技大學的付英雙教授和燕山大學的田廣軍教授。