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西安交大材料學(xué)院新能源課題組在有機正極材料方面取得系列進展
來源：西安交通大學(xué) 2024-11-21
導(dǎo)讀：有機電極材料由于可以擺脫對過渡金屬元素的依賴，越來越受到科研人員的關(guān)注。其中PTCDA具有苝和外周富氧原子組成的分子結(jié)構(gòu)，具有較高的電子電導(dǎo)。然而，PTCDA同大多數(shù)有機電極材料一樣，面臨著在有機電解液中的嚴重溶解及穿梭效應(yīng)，“毒化”活潑的鋰金屬負極，最終嚴重影響電池的循環(huán)性能和庫侖效率。更重要的是，該溶解?沉淀過程阻礙了對電極氧化還原反應(yīng)及溶劑共嵌入等基礎(chǔ)科學(xué)問題的研究。因此，為了解決這些問題，理想的方案是合理設(shè)計電解液，從抑制PTCDA的本征溶解角度實現(xiàn)準固態(tài)轉(zhuǎn)換，為簡化氧化還原反應(yīng)機理、提高電池性能和基礎(chǔ)科學(xué)問題的探索奠定基礎(chǔ)。
近日，西安交大材料學(xué)院金屬材料強度國家重點實驗室微納中心薛偉江教授課題組采用N,N-二甲基三氟甲烷磺酰胺（N,N-dimethyl-trifluoromethanesulfonamide，DMTMSA）作為溶劑，利用DMTMSA弱溶劑化和金屬鋰的良好兼容性等特點，設(shè)計了1 M LiFSI/DMTMSA電解液有效抑制了PTCDA的溶解，成功實現(xiàn)了該材料的準固態(tài)轉(zhuǎn)換。與使用醚基電解液時能量效率（< 90%）逐步下降相比，采用磺酰胺基電解液獲得了高達95%的高且穩(wěn)定的能量效率，這源于準固態(tài)轉(zhuǎn)換更快的動力學(xué)。此外，磺酰胺基電解液在300次循環(huán)后中實現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)性能（容量保持率為~95.8%）。密度泛函理論計算和分子動力學(xué)模擬表明，DMTMSA溶劑共插層不太可能發(fā)生在PTCDA本體中，而可能存在于正極?電解質(zhì)界面。這項工作為長壽命鋰-有機電池的電解液設(shè)計提供了策略，還探究了此類正極的動力學(xué)和溶劑共嵌入等基礎(chǔ)科學(xué)問題。
以上工作成果以《磺酰胺電解液實現(xiàn)鋰電有機正極的準固態(tài)轉(zhuǎn)化與快速氧化還原動力學(xué)》（Quasi-Solid-State Conversion with Fast Redox Kinetics Enabled by a Sulfonamide-Based Electrolyte in Li?Organic Batteries）為題發(fā)表在《美國化學(xué)學(xué)會·納米》 （ACS Nano）上。該論文獨立第一作者為西安交通大學(xué)材料學(xué)院在讀大四本科生蔡皝。西安交通大學(xué)金屬材料強度國家重點實驗室和微納中心為第一通訊單位，微納中心薛偉江教授為通訊作者，景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué)田傳進教授為共同通訊作者。西安交通大學(xué)材料學(xué)院周健教授、在讀博士生崔新科、能動學(xué)院在讀本科生張裕欣、電氣學(xué)院在讀本科生陳欣然、西安交通大學(xué)第二附屬醫(yī)院在讀本科生樊凌寒為論文共同作者。該工作還得到了西安交通大學(xué)材料學(xué)院微納中心和分析測試中心的鼎力支持。
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