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在應(yīng)對全球環(huán)境和能源挑戰(zhàn)的背景下，將熱力學(xué)上惰性的二氧化碳（CO?）轉(zhuǎn)化為甲醇是一種極具潛力的解決方案。甲醇不僅是重要的化工原料，還可以作為清潔能源，因此其生產(chǎn)過程的可持續(xù)性備受關(guān)注。相比于傳統(tǒng)的納米顆粒催化劑（NPCs），單原子催化劑（SACs）因其高原子利用率、可調(diào)控的微觀結(jié)構(gòu)以及極高的甲醇選擇性，在熱化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)出巨大的潛力（Nat. Catal. 2022, 5, 818?831, Nat. Catal. 2021, 4, 860-871）。與此同時，隨著對優(yōu)異催化劑要求的日益提高，單原子催化劑（SACs）這一領(lǐng)域的局限性也逐漸凸顯，如常見的整體反應(yīng)速率較低，穩(wěn)定性較差以及表征手段受限等。極大的抑制了單原子催化劑（SACs）在實際生產(chǎn)中的廣泛應(yīng)用（Acc. Chem. Res.,2013, 46, 1740–1748）。鑒于此，系統(tǒng)性了解該領(lǐng)域的發(fā)展現(xiàn)狀，并為設(shè)計高效的甲醇合成單原子催化劑（SACs）提供新的方向具有十分重要的意義。針對以上問題，中國石油和化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會曾春陽、福州大學(xué)譚理等人聚焦單原子催化劑（SACs）在熱催化CO₂甲醇化反應(yīng)中的應(yīng)用及其所面臨的機(jī)遇與挑戰(zhàn)，于J. Am. Chem. Soc上撰寫前瞻性論文。作者首先介紹了單原子催化劑在熱催化甲醇合成反應(yīng)中的發(fā)展歷程與現(xiàn)狀 （圖1c）。在此基礎(chǔ)上，討論了其在催化性能，構(gòu)效關(guān)系，機(jī)理研究以及結(jié)構(gòu)表征方面的優(yōu)勢與不足。最后，作者對未來單原子催化劑的設(shè)計提供了新的見解與思路。

圖1 (a, b) 間歇式反應(yīng)器與固定床反應(yīng)器的示意圖，(c) 熱催化CO₂加氫制甲醇反應(yīng)中所用單原子催化劑的分類及研究進(jìn)展，(d, e) 氫氣分子在ZnZrO_x和Pt/In₂O₃表面的解離。

（圖片來源：J. Am. Chem. Soc.）

如今，單原子催化劑（SACs）在CO?加氫制甲醇中正成為一種具有前景的催化劑，其獨(dú)特的產(chǎn)物分布和明確的配位結(jié)構(gòu)使其成為研究反應(yīng)中的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的理想模型。然而，單原子催化劑（SACs）在CO?活化速率較低、反應(yīng)穩(wěn)定性不佳以及缺乏有效檢測方法等方面的不足，仍使我們對適用于甲醇合成反應(yīng)的單原子催化劑（SACs）的認(rèn)識處于初級階段，尚不足以滿足當(dāng)前工業(yè)生產(chǎn)的需求。

因此，展望未來，作者對新型的單原子催化劑（SACs）的設(shè)計合成提出了以下看法：

（1）選擇的載體應(yīng)具有足夠的缺陷位點(diǎn)（如晶格空位、位錯、間隙缺陷）和較大的比表面積，以有效錨定單原子。同時，載體表面應(yīng)當(dāng)還具備較多的堿性位點(diǎn)以提高對CO₂的吸附；

（2）負(fù)載的孤立金屬應(yīng)具備優(yōu)異的H?解離能力，并能將活性H物種快速傳遞到周圍吸附的CO?上，這對于反應(yīng)決速步如HCOO^*→CH?O^*至關(guān)重要。此外，單原子位點(diǎn)對CO中間體的強(qiáng)吸附有助于其進(jìn)一步氫化為甲醇，從而提高甲醇選擇性；

（3）金屬與載體間相互作用應(yīng)適中，過弱的MSI會影響單原子位點(diǎn)的穩(wěn)定性，而過強(qiáng)的MSI可能抑制催化活性。與此同時，催化劑體系的設(shè)計應(yīng)適當(dāng)考慮各種表征方法的局限性，并進(jìn)行優(yōu)化。另一方面，開發(fā)更先進(jìn)和表面檢測靈敏的表征方法以提供更準(zhǔn)確的信息，將大大有利于單原子催化劑（SACs）在CO?轉(zhuǎn)化合成甲醇反應(yīng)中的研究和發(fā)展。

第一作者：

趙慧博，于2017年7月在山東理工大學(xué)獲理學(xué)學(xué)士學(xué)位。隨后于2023年7月在福州大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位，師從譚理教授?，F(xiàn)于南洋理工大學(xué)進(jìn)行博士后研究（合作導(dǎo)師：劉汶助理教授）。研究方向：單原子催化劑的設(shè)計合成及其在二氧化碳加氫制甲醇反應(yīng)中活性位點(diǎn)與機(jī)理的研究。目前在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc, J. Energy Chem., Appl. Catal. B, Chem. Eng. J., J. Catal., Catal. Sci. Technol.等期刊發(fā)表論文15篇。

通訊作者：

曾春陽，博士，副研究員，中國石油和化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會科技與裝備部科技項目處副處長。參與編制中國石油和化工行業(yè)科技發(fā)展規(guī)劃、組織行業(yè)科技攻關(guān)及科技成果轉(zhuǎn)化，主要研究領(lǐng)域包括石化行業(yè)綠色低碳、精細(xì)化工和智能化工等。目前在J.Am.Chem.Soc, Fuel, Ind. Eng. Chem. Res., Green Carbon, Res. Chem. Mater.等期刊發(fā)表論文30余篇，獲省部級科技進(jìn)步一等獎1項。

譚理，教授，博導(dǎo)，福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院院長助理。兼任《燃料化學(xué)學(xué)報》學(xué)術(shù)編輯，《Journal of Energy Chemistry》《低碳化學(xué)與化工》青年編委。圍繞低碳資源轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程，尤其針對C1分子的高附加值轉(zhuǎn)化及其相關(guān)反應(yīng)機(jī)理開展研究。目前在Nat. Catal., J.Am.Chem.Soc, J. Energy Chem., Chem. Sci., ACS Catal., Appl. Catal. B，《燃料化學(xué)學(xué)報》等期刊發(fā)表論文80余篇，并分別主持多項國家自然科學(xué)基金, 科技部重點(diǎn)研發(fā)計劃子課題等項目。