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哈工大化工與化學學院于永生教授團隊研發(fā)出改性高熵合金催化劑提高能源電催化效率

來源：哈爾濱工業(yè)大學 2024-04-12

導讀：近日，哈爾濱工業(yè)大學化工與化學學院教授、城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室成員于永生團隊與北京大學郭少軍教授團隊合作，在高熵合金能源電催化領域取得重要進展，研究成果以《單原子鉬修飾的具有本征拉伸應變的高熵合金超薄納米片增強電催化》（Single-atom Mo-tailored high-entropy-alloy ultrathin nanosheets withintrinsic tensile strain enhance electrocatalysis）為題，發(fā)表在《自然通訊》（Nature Communications）上。該成果通過單原子摻雜和應變工程改變高熵合金電催化劑性能，增強甲醇氧化電催化效率。

直接甲醇燃料電池（DMFC）因其能量轉換率高、環(huán)境友好、運輸方便而被公認為是便攜式電子設備和電動汽車的理想電源。鉑基催化劑是甲醇陽極氧化（MOR）的常用催化劑，但由于一氧化碳（CO）等表面吸附中間體對催化劑的毒害作用嚴重阻礙了DMFC的大規(guī)模商業(yè)化。考慮到CO中毒效應，通過進一步促進CO中間體的氧化或將反應切換為無CO途徑來提高催化劑效率將是可取的。

研究表明，高熵合金（High Entropy Alloys, HEAs）具有隔離鉑原子的強大能力和廣泛可調的成分空間，是避免CO中毒和提高MOR性能的理想材料。盡管近年來高熵合金的設計方面取得了重要進展，但在原子水平上精確設計和優(yōu)化高熵合金以提高MOR的活性、CO耐受性和穩(wěn)定性仍是巨大挑戰(zhàn)。

基于此，團隊設計合成了親氧鉬單原子修飾的鉑基高熵合金超薄納米片，顯著增強了MOR電氧化，其代表性的鉬單原子-鈀鉑鎳銅鋅（Mo₁-PdPtNiCuZn）高熵合金納米片催化劑表現出優(yōu)異的質量活性（每毫克鉑24.55安和每毫克鉑+鈀11.62安）和長期穩(wěn)定性。團隊通過原位光譜和理論計算研究了Mo1-PdPtNiCuZn高熵合金納米片催化劑MOR性能增強的機制，結果表明，親氧鉬單原子和拉伸應變進一步調整了高熵合金中孤立的鉑原子電子結構，實現關鍵反應中間體吸附行為的優(yōu)化，從而增強甲酸鹽主導的MOR電催化。該研究創(chuàng)建了單原子修飾高熵合金的新范例，推進了原子級精確催化位點的設計，為開發(fā)耐CO的燃料電池電催化劑開辟新途徑。

哈工大為論文第一通訊單位?；づc化學學院于永生教授、楊微微副教授，北京大學郭少軍教授為論文共同通訊作者?；づc化學學院博士生何林、邱龍宇，北京大學博士后李蒙剛為共同第一作者?；づc化學學院博士生田奮揚、貴州大學耿碩副教授、中國科學院山西煤化所高級工程師劉葉群、中國科學院青海鹽湖研究所劉虎副教授、北京大學駱明川特聘研究員參與相關研究工作。

該研究獲國家自然科學基金等項目支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45874-z