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近日，Angew. Chem. Int. Ed（德國應(yīng)用化學(xué)）在線發(fā)表了武漢大學(xué)動力與機械學(xué)院定明月團隊在CO₂制備高附加值化學(xué)品方面的最新研究成果。論文題為Dimethyl Carbonate Synthesis from CO₂ over CeO₂ with Electron-Enriched Lattice Oxygen Species（電子富集晶格氧CeO₂上二氧化碳直接合成碳酸二甲酯）。武漢大學(xué)為第一通訊單位，動力與機械學(xué)院博士生侯國強、王琪為論文共同第一作者，許狄博士后、顧向奎研究員、定明月教授為通訊作者。

以CO₂為原料直接合成碳酸二甲酯(DMC)在碳中和方面具有重要的理論和實踐價值，但由于缺乏對反應(yīng)機制的深入認識和高效催化劑的設(shè)計策略，其效率遠未達到應(yīng)用要求。反應(yīng)中，由于兩種反應(yīng)物吸附活化行為差異的矛盾，關(guān)鍵反應(yīng)中間體（*CH₃OCOO）難以形成和轉(zhuǎn)化是該反應(yīng)面臨的關(guān)鍵問題。氧化鈰（CeO₂）是CO₂與甲醇直接合成DMC的常用催化劑。盡管傳統(tǒng)富含氧空位的催化劑具有良好的CO₂的吸附活化能力，但遠不能滿足反應(yīng)中在活化CO₂同時形成活性甲氧基的關(guān)鍵需求。因此，設(shè)計一種既可活化CO₂又能誘導(dǎo)形成活性甲氧基的新活性位點有望實現(xiàn)反應(yīng)物的快速偶聯(lián)并獲得高收率碳酸二甲酯。

含富電子晶格氧CeO₂上甲醇與CO₂的反應(yīng)行為

定明月團隊通過晶體重構(gòu)策略在CeO₂上引入了大量的點缺陷。CeO₂獨特的晶格缺陷結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)了晶格氧的電子積累，從而有效地調(diào)節(jié)了催化劑的酸堿性質(zhì)，獲得了高達22.2 mmol g-1DMC產(chǎn)率。系列實驗和理論模擬表明，不同于傳統(tǒng)氧空位的是，這些富電子的晶格氧不僅為CO₂的吸附和活化提供了豐富的位點，而且誘導(dǎo)了弱吸附的活性甲氧基形成。甲氧基吸附強度的變化促進了*CH₃O-*CO₂偶聯(lián)形成*CH₃OCOO，使得RDS由*CH₃OCOO生成轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>*CH₃OCOO解離，因此降低了整個反應(yīng)的能壘。本研究揭示了CeO₂上富電子的晶格氧在調(diào)節(jié)反應(yīng)物和中間體活化以及改變反應(yīng)途徑中的關(guān)鍵作用，為CO₂化學(xué)固定制高附加值長鏈化學(xué)品高效催化劑的合理設(shè)計和反應(yīng)機制的深入認識提供了新的視角。

該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、湖北省創(chuàng)新群體、中國博士后科學(xué)基金等項目資助支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202402053