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高溫質(zhì)子傳導(dǎo)材料對于氫能的利用具有重要意義。共價(jià)三嗪框架（CTFs）具有高的化學(xué)穩(wěn)定性以及大量的堿性吡啶氮，有利于負(fù)載并活化質(zhì)子載體（H₃PO₄），已被證明是一類良好的質(zhì)子傳導(dǎo)材料，但需要更豐富的位點(diǎn)進(jìn)一步加強(qiáng)材料與質(zhì)子載體的相互作用，進(jìn)而提高質(zhì)子傳導(dǎo)性能。氟原子作為氫鍵受體，可以與磷酸形成氫鍵，從而進(jìn)一步提高質(zhì)子傳導(dǎo)率。全氟化CTFs (CTF-TF)具有最大數(shù)量的磷酸作用位點(diǎn)。目前，氟化CTFs已經(jīng)在CO₂吸附分離，電催化，電池等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢，但是以ZnCl₂為催化劑的高溫離子熱條件會(huì)使C-F斷裂，材料的含氟量較低；在溫和條件下實(shí)現(xiàn)高含氟量、高比表面積的全氟化CTFs仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

西安交通大學(xué)化工學(xué)院金尚彬教授團(tuán)隊(duì)針對全氟化CTFs合成的難點(diǎn)，開發(fā)了一種以碘化銨為氮源，醛基環(huán)三聚制備CTFs的新方法，該方法具有良好的普適性，在溫和條件下成功合成了CTF-TF，其含氟量高達(dá)30.2wt%。負(fù)載磷酸后，CTF-1在150℃時(shí)的質(zhì)子傳導(dǎo)性能為8.34?×?10^–2S cm^-1;在相同條件下，CTF-TF的質(zhì)子傳導(dǎo)性能可達(dá)1.82?×?10^–1S cm^-1，超過目前大部分COFs質(zhì)子傳導(dǎo)性能。

圖1（a）該反應(yīng)合成三嗪環(huán)可能的機(jī)理示意圖；（b）不同結(jié)構(gòu)CTFs的合成

圖2（a-c）CTFs負(fù)載H3PO4后的質(zhì)子傳導(dǎo)性能測試; (d-f) CTFs與H₃PO₄相互作用示意圖

作者通過實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算進(jìn)一步證明了CTFs與H₃PO₄的結(jié)合方式，結(jié)果表明CTF-TF中含有大量的F位點(diǎn)可以增強(qiáng)材料與磷酸的相互作用，并作為氫鍵受體參與質(zhì)子傳輸網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)建，因而CTF-TF具有優(yōu)異的質(zhì)子傳導(dǎo)性能。該工作有望為高性能的燃料電池提供新型的高溫質(zhì)子交換膜材料。

該成果以《低溫合成具有高質(zhì)子傳導(dǎo)性能全氟化共價(jià)三嗪框架》（A highly proton conductive perfluorinated covalent triazine framework via low-temperature synthesis）為題發(fā)表在頂級期刊《自然通訊》（Nature Communications，影響因子：16.6），西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院為本文的唯一通訊單位，西安交通大學(xué)博士生關(guān)立江為第一作者，西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院金尚彬教授為通訊作者。該論文得到了國家自然科學(xué)基金、西安交通大學(xué)“青年拔尖人才支持計(jì)劃”等項(xiàng)目的大力支持。同時(shí)感謝西安交通大學(xué)大型儀器設(shè)備共享實(shí)驗(yàn)中心在分析測試方面的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43829-4