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鋰硫電池具有卓越的理論比容量（1675 mAh g-1)、成本效益和天然豐度，已被認(rèn)為是下一代儲能設(shè)備有前途的候選者。然而，由于鋰硫電池的實際能量密度有限、循環(huán)穩(wěn)定性差以及安全問題，在實際中的應(yīng)用面臨著嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。這主要是由于在電池充放電循環(huán)過程中產(chǎn)生可溶性多硫化鋰和鋰枝晶的生長引起的。多硫化鋰可以誘導(dǎo)形成穿梭效應(yīng)，導(dǎo)致活性硫的損失和金屬鋰的腐蝕。此外，枝晶生長還會導(dǎo)致庫侖效率低，循環(huán)壽命不理想，甚至電池短路。

針對鋰硫電池中存在的枝晶生長和穿梭效應(yīng)問題并結(jié)合前期研究基礎(chǔ)（Hong Guo*, et. al, Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202300962; Adv. Mater., 2023, 10.1002/adma.202304511；Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202303871）。郭洪教授團(tuán)隊提出了一種新的分子結(jié)構(gòu)設(shè)計策略來實現(xiàn)雙功能共價有機(jī)框架，以制備協(xié)同功能界面。通過后修飾合成了具有強極性氰基和聚硫鏈的COF-CN-S，其中極性官能團(tuán)（腈）可以通過路易斯酸堿相互作用捕獲多硫陰離子。此外，氰基的孤對電子傾向于與Li+配位，進(jìn)一步加速了Li+通過可逆配位鍵的遷移。低電負(fù)性硫也能在一定程度上阻斷陰離子的傳輸。因此，COF-CN-S作為選擇性離子篩，在原子水平上同時控制陰離子和Li+的遷移，從而實現(xiàn)均勻的鋰沉積，減少鋰枝晶的形成。另外，COF-CN-S的S-H基團(tuán)作為氧化還原中心，可以化學(xué)捕獲多硫化物，從而有效地抑制穿梭效應(yīng)（圖1）?；诖?，COF-CN-S功能界面賦予了鋰硫電池優(yōu)異的性能，為該領(lǐng)域有機(jī)材料的合理設(shè)計提供了新的見解。

圖1. 共價有機(jī)框架的設(shè)計及作用機(jī)理示意圖

該研究成果得到了國家重點研發(fā)計劃，云南省新能源重大專項、國家自然科學(xué)基金面上項目、省先進(jìn)能源材料國際聯(lián)合研究中心、省高校全固態(tài)離子電池重點實驗室、云天化股份有限公司及云南大學(xué)“雙一流”學(xué)科建設(shè)項目的支持。