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廈門(mén)大學(xué)廖洪鋼團(tuán)隊(duì)在水中離子擴(kuò)散及離子間相互作用的原位液相透射電鏡（TEM）研究方面取得新進(jìn)展
來(lái)源：廈門(mén)大學(xué) 2023-09-15
導(dǎo)讀：廖洪鋼教授團(tuán)隊(duì)在水中離子擴(kuò)散及離子間相互作用的原位液相透射電鏡（TEM）研究方面取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Observing ion diffusion and reciprocating hopping motion in water”為題，在線發(fā)表于《科學(xué)·進(jìn)展》(Science Advances, DOI: 10.1126/sciadv.adf8436)。
離子晶體溶解時(shí)，在溶劑分子的作用下，正負(fù)離子從晶體溶出進(jìn)入本體溶液。溶液中離子存在形式、擴(kuò)散動(dòng)態(tài)以及離子間相互作用對(duì)基礎(chǔ)化學(xué)和應(yīng)用研究有重要意義。然而，由于實(shí)驗(yàn)技術(shù)的挑戰(zhàn)，尤其是對(duì)離子動(dòng)態(tài)直接觀測(cè)研究的缺失，極大限制了對(duì)基本的離子擴(kuò)散及其相互作用的深入理解。目前常用的研究手段，包括小角X射線衍射、靜態(tài)/動(dòng)態(tài)光散射、介電弛豫譜等均是對(duì)時(shí)間和樣品數(shù)量的平均，無(wú)法在單體水平獲取數(shù)據(jù)信息；此外，有研究者使用（電子）顯微設(shè)備，以膠體粒子或者配體修飾的納米顆粒作為溶液中離子的模擬體系來(lái)進(jìn)行研究，但這些方法研究對(duì)象尺寸過(guò)大，且不可避免地會(huì)引入其它離子（配體）及其共離子(co-ions)。鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)選擇多金屬氧酸鹽（POMs）溶液為液相離子模型體系，使用團(tuán)隊(duì)發(fā)展的超薄液體池芯片原位透射電鏡技術(shù)，在單離子尺度上實(shí)時(shí)可視化追蹤研究了離子擴(kuò)散及離子間相互作用。球差校正TEM清晰捕捉了水中POM離子{Mo132}結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)，高分辨TEM模擬進(jìn)一步確認(rèn)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果。高時(shí)間分辨追蹤了單離子擴(kuò)散動(dòng)態(tài)，發(fā)現(xiàn)了離子獨(dú)特的往復(fù)跳躍運(yùn)動(dòng)(ion hopping)，可能是反荷離子和水分子在局部區(qū)域形成的短程有序結(jié)構(gòu)所導(dǎo)致。定量分析了離子間可逆配對(duì)過(guò)程，確認(rèn)了其主要驅(qū)動(dòng)力為反荷離子介導(dǎo)吸引作用。發(fā)現(xiàn)溶液中離子的小聚集體普遍存在，且這些聚集體進(jìn)行著持續(xù)的構(gòu)型轉(zhuǎn)變，其形成和構(gòu)型轉(zhuǎn)變受離子結(jié)構(gòu)影響。該研究工作為溶液中離子動(dòng)態(tài)研究提供了新的見(jiàn)解。廖洪鋼教授與美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Haimei Zheng高級(jí)研究員為該論文的共同通訊作者，博士劉三貴和韓新豹為共同第一作者。孫世剛院士、譚元植教授，南方科技大學(xué)谷猛副教授對(duì)研究工作給予了指導(dǎo)和支持。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（22288102、U22A20396、32101217、22021001、21673198、21991151、21991150、91934303）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2017YFA0206500）等資助。論文鏈接：https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adf8436
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