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圖片摘要

高碘酸鹽（periodate，PI）當(dāng)pH=4時(shí)，氧化還原電位為+1.6 V，作為一種氧化劑已被應(yīng)用于水凈化及消毒等領(lǐng)域，但PI單獨(dú)氧化有機(jī)污染物大多效果不佳或反應(yīng)速率不能滿足實(shí)際應(yīng)用需要。因此，如何增強(qiáng)PI的氧化能力具有重要的科學(xué)和應(yīng)用價(jià)值。該論文以Ru(III)離子為催化劑，構(gòu)建了Ru(III)/高碘酸鹽反應(yīng)體系，實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中有機(jī)污染物的高效氧化，其催化降解卡馬西平的性能比其他金屬催化體系高出至少兩個(gè)數(shù)量級(jí)。更為重要的是，該論文還證實(shí)了反應(yīng)體系中的Ru(V)=O的主導(dǎo)作用，采用X射線吸收譜和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)擬合，率先揭示了Ru(V)=O的化學(xué)結(jié)構(gòu)；設(shè)計(jì)探針實(shí)驗(yàn)，闡明了Ru(V)=O在一電子和兩電子氧化中的Ru催化循環(huán)過(guò)程及Ru(IV)在一電子氧化中的重要作用。這一研究極大地豐富了對(duì)Ru催化循環(huán)過(guò)程與機(jī)制的認(rèn)識(shí)。