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導(dǎo)讀

寬帶光電探測器廣泛應(yīng)用于信息、軍事、航空航天等領(lǐng)域，能夠在煙霧及全黑夜間環(huán)境下提升相關(guān)設(shè)備的目標(biāo)識別能力。在極端條件下，特別是在高溫環(huán)境下，寬帶光電探測器是紅外制導(dǎo)導(dǎo)彈、高溫紅外成像、全天視覺成像和星系探測傳感的關(guān)鍵部件。當(dāng)探測器工作環(huán)境溫度升高時(shí)，熱激發(fā)載流子顯著增加，導(dǎo)致電子散射增強(qiáng)，光電流減小、光響應(yīng)率低、成像差等。因此，迫切需要開發(fā)基于高遷移率材料的高性能耐高溫寬帶光電探測器，同時(shí)避免了復(fù)雜冷卻裝置的局限性，降低了設(shè)備成本。近年來，原子薄2D層狀材料因其獨(dú)特的性質(zhì)為高性能寬帶光探測提供了應(yīng)用可能性，如大范圍可調(diào)的帶隙、無表面懸鍵可實(shí)現(xiàn)弱界面電子散射、以及2D層狀結(jié)構(gòu)可用于大面積集成等。

西北工業(yè)大學(xué)馮晴亮課題組聯(lián)合西北農(nóng)林科技大學(xué)王俊儒教授和蘭州大學(xué)張澤民教授（共同通訊作者），基于肖特基結(jié)層間散射耗盡的光載流子動(dòng)力學(xué)策略，首次構(gòu)筑了大面積黑磷(BP)/PtSe2薄膜陣列器件，實(shí)現(xiàn)了室溫至470 K的HOT（高工作溫度）高性能寬帶光電探測。由于BP/PtSe2界面間形成了肖特基結(jié)，促進(jìn)了高溫下熱聲子的耗盡，在532~2200 nm寬波長范圍內(nèi)，BP/PtSe2光電探測器陣列表現(xiàn)出較高的溫度耐受性。結(jié)果表明，基于大面積BP/PtSe2肖特基結(jié)薄膜型光電探測器表現(xiàn)出了迄今為止已報(bào)道最高的工作溫度：470 K，光響應(yīng)度(R)和比探測率(D*)在1850 nm波長下分別為25 A W-1和6.4×1011 Jones。此外，BP/PtSe2薄膜型光電探測器陣列有著大面積高均勻性的優(yōu)良特性。文章以“Large-Area Black Phosphorus/PtSe2 Schottky Junction for High Operating Temperature Broadband Photodetectors”為題發(fā)表在《Small》上 (Small 2023, 19, 2206590)，并被選為內(nèi)封面（Inside Back Cover）文章進(jìn)行亮點(diǎn)報(bào)道，文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202206590 。

封面鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202370213

圖文解析

圖1. 大面積BP/PtSe2肖特基結(jié)的制備。（a）大面積BP/PtSe2薄膜制備工藝流程圖；（b）大面積BP/PtSe2薄膜陣列器件照片；（c）BP/PtSe2薄膜基FET器件SEM圖像和OM圖像；（d）器件結(jié)構(gòu)及材料原子結(jié)構(gòu)示意圖；（e-g）BP/PtSe2薄膜的AFM圖像及BP薄膜和PtSe2薄厚度。

圖1a為大面積BP/PtSe2薄膜器件的制備流程圖。首先通過化學(xué)氣相沉積法制備出高質(zhì)量的大面積PtSe2薄膜，并通過濕法轉(zhuǎn)移將其轉(zhuǎn)移到目標(biāo)襯底SiO2/Si上。利用無氫電化學(xué)剝離法獲得了大尺寸黑磷納米片分散液，將分散液滴涂在去離子水表面自拼接形成高質(zhì)量的BP薄膜。通過提拉法將BP薄膜沉積于轉(zhuǎn)移后的PtSe2薄膜上，得到圖1b尺寸為3×3 cm2的BP/PtSe2薄膜，并通過物理掩模版法制備了基于復(fù)合薄膜的大面積陣列器件。圖1c為部分陣列器件的SEM圖像和OM圖像，溝道長度和寬度分別為37 μm和23 μm。圖1e-g為BP/PtSe2薄膜的AFM圖像和高度分布。BP薄膜的厚度約為15.0 nm (圖1f)，PtSe2薄膜的厚度約為3.0 nm (圖1g)。

圖2. BP/PtSe2薄膜的能帶分布。（a）BP/PtSe2薄膜的KPFM圖像。（b）BP薄膜、BP/PtSe2薄膜、PtSe2薄膜區(qū)域?qū)?yīng)表面電勢。（c）DFT計(jì)算BP薄膜與PtSe2薄膜間的電荷轉(zhuǎn)移。（d-e）BP、PtSe2和BP/PtSe2薄膜的能帶圖。（f）BP單晶和PtSe2薄膜的Ids-Vds特性。（g）吸收光譜。

為了探索BP/PtSe2薄膜的能帶排列，通過KPFM（開爾文探針力顯微鏡）對BP、PtSe2和BP/PtSe2薄膜的表面電位進(jìn)行測試(圖2a)。如圖2b統(tǒng)計(jì)，在ITO襯底上獲得的薄膜表面電位具有大的電位差。如圖2c所示，通過DFT（第一性原理）計(jì)算模擬了BP/PtSe2層間的載流子運(yùn)動(dòng)，結(jié)果顯示PtSe2中的部分電子轉(zhuǎn)移至BP并與BP中的空穴進(jìn)行耦合，使得BP/PtSe2界面內(nèi)形成強(qiáng)的內(nèi)建電場?；贙PFM和DFT計(jì)算，能帶圖如圖2d和e所示。未形成肖特基結(jié)時(shí)PtSe2的費(fèi)米能級高于BP(圖2d)。當(dāng)肖特基結(jié)形成時(shí)，有電子從PtSe2轉(zhuǎn)移到BP，導(dǎo)致界面處費(fèi)米能級和能帶彎曲的平衡(圖2e)。KPFM結(jié)果與DFT計(jì)算結(jié)果相匹配，證明在BP/PtSe2薄膜中形成了肖特基結(jié)能帶結(jié)構(gòu)并伴有較強(qiáng)的層間耦合。如圖2f所示，通過對比BP器件與PtSe2器件的Ids-Vds曲線斜率可以看出PtSe2的電導(dǎo)率更高，驗(yàn)證了少層PtSe2薄膜的半金屬性質(zhì)。圖2g顯示了PtSe2和BP薄膜在500~2500 nm的寬帶吸收光譜，BP表現(xiàn)出比PtSe2更強(qiáng)的光吸收，更適合作為吸光層。

圖3. BP/PtSe2薄膜器件的光電探測性能。（a）不同波長激光照射下薄膜器件的Ids-Vds特性曲線。（b-c）BP/PtSe2器件在532~2200 nm不同波長和功率密度激光照射下的光響應(yīng)。（d-e）Vds=2.00 V時(shí)，開/關(guān)激光照射下光電流的重復(fù)性及響應(yīng)時(shí)間。（f）光電流和響應(yīng)度與激光功率密度的對應(yīng)關(guān)系。

圖3a分別為無光環(huán)境、532 nm可見光照射和1850 nm短波紅外光照射下的Ids-Vds特性曲線。BP/PtSe2薄膜器件在可見光和近紅外光照射下表現(xiàn)出明顯的光響應(yīng)電流。BP/PtSe2薄膜器件表現(xiàn)出從可見光(λ=532 nm)到近紅外光(λ=2200 nm)的寬光譜響應(yīng)范圍，如圖3b所示。圖3c為不同光功率密度下的光電流，其中最大光電流可達(dá)16.8 μA。在圖3d中，BP/PtSe2器件表現(xiàn)出穩(wěn)定且可重復(fù)的光響應(yīng)。圖3e顯示，在1850 nm光照下，BP/PtSe2器件的光響應(yīng)的上升和下降時(shí)間分別為40和19 ms。圖3f統(tǒng)計(jì)了不同激光功率密度下的R和Iph，1850 nm波長下R和D*最大分別可達(dá)70 A W-1和5.3×1012 Jones。

圖4. BP/PtSe2器件的在復(fù)雜高溫環(huán)境下的光電探測性能。（a）高溫環(huán)境下單一材料基器件與肖特基結(jié)器件信噪比(S/N)差異示意圖。（b-d）Vds=2 V，λ=1850 nm，Pin=3.78 mW cm-2時(shí)，BP薄膜、BP/PtSe2薄膜和PtSe2薄膜器件在不同工作溫度下的光電流。（e-f）R和D*隨工作溫度的變化。

基于單一材料的光電探測器在高溫環(huán)境下由于強(qiáng)烈的聲子和雜質(zhì)散射，載流子遷移率顯著降低導(dǎo)致光電流的損失，從而表現(xiàn)出低信噪比(S/N)。而肖特基結(jié)可以消除溝道中的雜質(zhì)散射，并通過內(nèi)建電場的復(fù)合降低了載流子損失，從而提高了信噪比(圖4a)。為了探究單一材料和復(fù)合材料器件的溫度耐受性，分別研究了BP薄膜、PtSe2薄膜和BP/PtSe2薄膜器件在溫度升高時(shí)的光響應(yīng)性能。圖4b-d分別為BP薄膜、BP/PtSe2薄膜和PtSe2薄膜器件在Vds為2 V和1850 nm波長光照下隨著工作溫度升高的光響應(yīng)曲線(Ids-t曲線)。在相同工作溫度下，BP/PtSe2薄膜器件與BP薄膜和PtSe2薄膜器件相比不僅光電流顯著增強(qiáng)，并且暗電流遠(yuǎn)低于BP和PtSe2薄膜器件。BP和PtSe2薄膜器件的失效溫度分別為400和350 K,而BP/PtSe2薄膜的最高工作溫度可達(dá)470 K。圖4e和f顯示了BP/PtSe2薄膜、BP薄膜和PtSe2薄膜器件在不同工作溫度下的R和D*。在最高工作溫度為470 K時(shí)，BP/PtSe2薄膜器件的R和D*分別高達(dá)25.16 A W-1和6.39×1011 Jones。

圖5. BP/PtSe2薄膜載流子運(yùn)動(dòng)示意圖。（a-b）在室溫和高溫下，單一薄膜器件的內(nèi)部載流子遷移過程。（c-d）在室溫和高溫下，肖特基異質(zhì)結(jié)器件的內(nèi)部載流子遷移過程。

為了探究高溫下BP/PtSe2肖特基結(jié)器件的具體機(jī)理，從載流子復(fù)合減少和載流子散射調(diào)制兩個(gè)方面揭示了這一現(xiàn)象。圖5分別為室溫和高溫條件下單一材料器件和肖特基結(jié)器件溝道中光生載流子的遷移和復(fù)合行為。如圖5a和c所示，室溫下BP/PtSe2器件的光響應(yīng)增強(qiáng)主要是由于光生空穴數(shù)量的增加。光生空穴來源于兩方面，首先在內(nèi)建電場作用下，PtSe2中的光生空穴漂移到BP溝道，使得溝道中光生空穴顯著增多。此外，BP薄膜中的光生電子-空穴對在內(nèi)建電場作用下復(fù)合被抑制進(jìn)一步增加了光生空穴的數(shù)量。如圖5b所示，對于輕摻雜的半導(dǎo)體，載流子的遷移率主要由聲子散射決定。單一材料器件中的光生空穴由于聲子和雜質(zhì)的散射，極大地降低了載流子遷移率，并且載流子散射也加速了光生電子-空穴對的復(fù)合，導(dǎo)致光生空穴數(shù)量的減少。相比之下，BP/PtSe2器件由于肖特基結(jié)器件中BP溝道的載流子散射被半金屬PtSe2耗盡，使得溫度升高對載流子遷移率的調(diào)制相對較弱，同時(shí)在內(nèi)建電場作用下進(jìn)一步抑制了光生電子-空穴的復(fù)合，使光生空穴損失減小，從而表現(xiàn)出良好的耐高溫特性，如圖5d所示。

圖6. 均勻的大面積BP/PtSe薄膜陣列器件。（a）大面積BP/PtSe2薄膜納米器件的SEM圖像。（b）50個(gè)選定器件在波長1850 nm光照下的光響應(yīng)曲線。（c）50個(gè)選定器件的光電流和響應(yīng)率統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。

通過對BP/PtSe2薄膜陣列器件進(jìn)行隨機(jī)取樣測試，BP/PtSe2薄膜陣列器件對紅外光的響應(yīng)表現(xiàn)出良好的均一性，進(jìn)一步證實(shí)了薄膜材料的均勻性。圖6a為大面積BP/PtSe2薄膜陣列器件的SEM圖像。圖6b為隨機(jī)選取50個(gè)器件的光響應(yīng)曲線。τrise和τdecay的平均值分別為39和16 ms。此外，BP/PtSe2薄膜陣列器件在光電流、響應(yīng)度和探測率方面表現(xiàn)出極高的均勻性，平均值分別為1.48 μA、39.78 A W-1和1.54×1012 Jones (圖6c)。

通訊作者簡介

馮晴亮，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院長聘副教授，博士生導(dǎo)師。2011年、2016年先后在蘭州大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院先后取得了學(xué)士、博士學(xué)位；2012-2016年在北京大學(xué)納米化學(xué)中心張錦院士課題組聯(lián)合培養(yǎng)。2016年7月加入西北工業(yè)大學(xué)至今，致力于二維材料宏量制備方法學(xué)，能帶工程及寬光譜光電器件應(yīng)用研究。在國家自然科學(xué)基金面上/青年、JKW重點(diǎn)項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、陜西省重點(diǎn)研發(fā)等項(xiàng)目支持下，獲陜西省中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、中國科協(xié)“青年人才托舉”、中國發(fā)明創(chuàng)業(yè)獎(jiǎng)創(chuàng)新獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)、中國儀器儀表學(xué)會(huì)朱良漪分析儀器創(chuàng)新獎(jiǎng)-青年創(chuàng)新獎(jiǎng)等榮譽(yù)。作為通訊作者或第一作者在Adv. Mater, Adv. Func. Mater, ACS Nano, Small等著名期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文20余篇，封面論文3篇，論文總被引用超5000次；受邀擔(dān)任是Nat. Synth., Adv. Mater., Adv. Func. Mater.等頂級期刊特邀審稿人。目前已申請國家發(fā)明專利13項(xiàng)，授權(quán)5項(xiàng)、成果轉(zhuǎn)化1項(xiàng)。

項(xiàng)目科研助理招聘

實(shí)驗(yàn)室由于發(fā)展需要，現(xiàn)招聘科研助理1-2名，取得材料化學(xué)、物理化學(xué)碩士學(xué)位者優(yōu)先，有低維材料合成、微納電子器件、光電探測器件、集成電路設(shè)計(jì)等研究背景者優(yōu)先。要求具備獨(dú)立從事科研的能力、有較強(qiáng)的科研興趣和責(zé)任感，良好的團(tuán)隊(duì)合作精神以及積極向上的生活態(tài)度。崗位待遇面議。課題組項(xiàng)目經(jīng)費(fèi)充裕，氛圍融洽，歡迎感興趣的同學(xué)聯(lián)系，個(gè)人郵箱：fengql@nwpu.edu.cn。