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昆明理工大學蔡金明教授團隊在單分子內苯基遷移機理研究取得重要進展

來源:昆明理工大學      2023-03-01
導讀:日前,昆明理工大學材料科學與工程學院蔡金明教授團隊研究成果以“Real-Space Imaging of a Phenyl Group Migration Reaction on Metal Surfaces”為題,發(fā)表在Nature Communications14, 970 (2023)上。

日前,昆明理工大學材料科學與工程學院蔡金明教授團隊研究成果以“Real-Space Imaging of a Phenyl Group Migration Reaction on Metal Surfaces”為題,發(fā)表在Nature Communications14, 970 (2023)上。昆明理工大學為論文的獨立完成單位,博士生阮子林、碩士生李佰錦、盧建臣教授、高蕾副教授為共同第一作者,蔡金明教授,盧建臣教授和高蕾副教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金項目、云南省科學基金項目、中科院戰(zhàn)略先導項目等多個項目資助。

      表面合成由于其精準性和易觀測性,一直是化學合成領域的重要方向,然而目前表面合成只實現(xiàn)了少數(shù)已有的化學反應,探索表面合成過程中的新反應、新機理一直是國際上的研究熱點,是精準制備低維納米材料的關鍵所在?;瘜W遷移反應是一類特殊的化學重排反應,會在分子中的某一位點產(chǎn)生自由基,隨后高反應活性的自由基位點在分子內部轉移,導致分子中基團位置的改變。與傳統(tǒng)的親核重排反應不同,芳香基自由基遷移反應的機理一直以來都存在爭議。

      鑒于此,昆明理工大學材料科學與工程學院蔡金明教授團隊系統(tǒng)研究了1,4-二甲基-2,3,5,6-四苯基苯(DMTPB)分子在Au(111)、Cu(111)和Ag(110)三種基底上不同反應活性和不同對稱性的化學反應。利用具有原子分辨能力的掃描隧道顯微鏡(STM)和具有化學鍵分辨能力的非接觸原子力顯微鏡(NC-AFM)精確識別了反應過程中的中間產(chǎn)物以及最終產(chǎn)物的精細結構,證實了在DMTPB分子內發(fā)生了新奇的苯基遷移反應,并結合第一性原理計算,揭示了DMTPB分子內苯基遷移反應的機制。該工作為簡化化學反應路徑、合成新的低維納米材料提供了新的研究思路。

原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-36696-6


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