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Nat. Commun.：中國(guó)科大黃偉新在光催化反應(yīng)體系研究中取得新進(jìn)展
來源：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室 2022-12-01
導(dǎo)讀：近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院/合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心黃偉新教授課題組在光催化反應(yīng)體系研究中取得新進(jìn)展，這一研究成果將提高我們對(duì)復(fù)合光催化劑的表面電荷轉(zhuǎn)移的認(rèn)識(shí)，相關(guān)成果以“Molecular oxygen enhances H2O2 utilization for the photocatalytic conversion of methane to liquid-phase oxygenates”為題，發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊Nature communications 上(Nat. Commun.2022, 13, 6677)。
隨著頁巖氣和可燃冰的開發(fā)和“雙碳目標(biāo)”的提出，甲烷作為碳資源的可能性越來越大，但將甲烷高活性和高選擇性轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品是多相催化中的長(zhǎng)期挑戰(zhàn)，近期，光催化表現(xiàn)出巨大的潛力。雙氧水是光催化甲烷液相氧化制高值化學(xué)品常用的氧化劑，其與光生電子反應(yīng)生成羥基自由基或過氧化氫自由基是有效的活化方式，但同時(shí)存在其與光生空穴反應(yīng)生成水和氧氣的副反應(yīng)，極大降低了雙氧水的利用效率。基于此中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院/合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心黃偉新教授課題組觀察到適量氧氣的加入普適性地將氧化物半導(dǎo)體光催化甲烷和雙氧水反應(yīng)體系中雙氧水的利用率提高1.30–1.78倍，從而將甲烷轉(zhuǎn)化率提高1.4–2.0倍。界面電荷轉(zhuǎn)移。在黑暗(粗線)和紫外光照射(細(xì)線)下TiO2{001}NCs(黑線)、TiO2{001}NCs-C3N4-0.1復(fù)合物(紅線)和C3N4(藍(lán)線)的Ti L邊(a) 、O K邊(b)、N K邊(c)和C K邊(d)的NEXAFS譜該團(tuán)隊(duì)借助合肥光源光電子能譜線站（BL10B）原位研究了光照前后的TiO2 {001}-C3N4-0.1，TiO2 {001}與C3N4的軟X射線吸收譜。TiO2 {001}-C3N4復(fù)合材料比TiO2 {001}表現(xiàn)出增強(qiáng)的Ti L邊和O K邊信號(hào)，比C3N4表現(xiàn)出減弱的C K邊和N K邊信號(hào)，表明TiO2上的電子密度降低同時(shí)C3N4的電子密度增加。TiO2 {001}-C3N4-0.1復(fù)合材料在紫外光照射下比在黑暗條件下表現(xiàn)出更強(qiáng)的Ti L邊NEXAFS信號(hào)，這說明在TiO2 {001} -C3N4-0.1復(fù)合材料內(nèi)形成Z型異質(zhì)結(jié)，其中TiO2導(dǎo)帶(Ti 3d軌道)上的光生電子有效地轉(zhuǎn)移到C3N4價(jià)帶(N 2p軌道)，并與其中的光生空穴復(fù)合。此外，來自TiO2導(dǎo)帶的總轉(zhuǎn)移電子多于光生電子，這可能是由于C3N4價(jià)帶中有大量光生空穴，這導(dǎo)致TiO2-C3N4-0.1復(fù)合材料在紫外光照射下比在黑暗條件下占據(jù)更少的Ti 3d軌道，并因此具有更強(qiáng)的Ti L邊信號(hào)。這一研究成果將提高我們對(duì)復(fù)合光催化劑的表面電荷轉(zhuǎn)移的認(rèn)識(shí)，相關(guān)成果以“Molecular oxygen enhances H2O2 utilization for the photocatalytic conversion of methane to liquid-phase oxygenates”為題，發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊Nature communications 上(Nat. Commun.2022, 13, 6677)。論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34563-4參考資料：http://www.nsrl.ustc.edu.cn/2022/1201/c10940a583056/page.htm
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