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Science：清華張興、王海東、呂瑞濤團(tuán)隊(duì)基于二維面內(nèi)異質(zhì)結(jié)首次同步實(shí)現(xiàn)熱/電整流
來(lái)源：清華大學(xué) 2022-10-17
導(dǎo)讀：近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院張興教授、王海東副教授課題組與材料學(xué)院呂瑞濤副教授課題組合作，首次發(fā)現(xiàn)單層二維面內(nèi)異質(zhì)結(jié)材料可同時(shí)具有優(yōu)異的電、熱整流特性，其電整流比可達(dá)104，熱整流比最高可達(dá)96%。新型二維面內(nèi)異質(zhì)結(jié)器件不僅具有原子厚度、寬帶隙、高遷移率的優(yōu)點(diǎn)，并且在大功率工作條件下，材料熱導(dǎo)率沿著特定方向獲得顯著提升，無(wú)需外界冷卻裝置即可大幅降低高溫?zé)狳c(diǎn)溫度和熱應(yīng)力，提升器件性能、延長(zhǎng)使用壽命。該發(fā)現(xiàn)為研發(fā)新一代高性能電子芯片提供了新思路。
芯片是我國(guó)核心科技的“卡脖子”難題，隨著芯片尺寸的逐漸降低，對(duì)材料科學(xué)和熱科學(xué)等領(lǐng)域都提出了新的挑戰(zhàn)。一方面，傳統(tǒng)硅基晶體管的柵極寬度已達(dá)到物理極限，需要尋找下一代新型半導(dǎo)體材料進(jìn)一步提高芯片的集成度。單層過(guò)渡金屬二硫化物（Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs）材料由于具有原子級(jí)厚度和極高的開關(guān)比，有望取代硅基材料進(jìn)一步減小晶體管尺寸；另一方面，芯片的高度集成化會(huì)導(dǎo)致局部熱流密度大幅上升，散熱問(wèn)題成為阻礙芯片產(chǎn)業(yè)發(fā)展的關(guān)鍵難題，但由于半導(dǎo)體材料中普遍存在的三聲子散射作用，材料熱導(dǎo)率隨著溫度升高而下降，在大功率工作條件下將加速芯片的熱失效。為了解決上述難題，研究團(tuán)隊(duì)采用常壓化學(xué)氣相沉積（Atmospheric-Pressure Chemical Vapor Deposition, AP-CVD）方法合成了單層MoSe2-WSe2面內(nèi)異質(zhì)結(jié)，采用高精度納米定位和電子束曝光加工技術(shù)制備得到了具有不同界面轉(zhuǎn)角的懸架H型電子器件，使用高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）和拉曼光譜掃描方法精確表征了異質(zhì)結(jié)界面的原子結(jié)構(gòu)、形貌、位置和角度（圖1）。
圖1. 不同界面角度MoSe2-WSe2異質(zhì)結(jié)器件的制備與表征二維面內(nèi)異質(zhì)結(jié)器件的測(cè)量結(jié)果表明，當(dāng)電子和聲子垂直通過(guò)異質(zhì)結(jié)界面時(shí)，器件具有最高104的電整流比和96%的熱整流比（圖2）。隨著溫度升高，正向?qū)娏骱头聪蚪刂闺娏骶龃?，電整流比降低，而器件的熱整流比變化不大；?dāng)異質(zhì)結(jié)界面旋轉(zhuǎn)45度時(shí)，反向截止電流顯著增大，導(dǎo)致器件的電整流比明顯下降，同時(shí)熱整流比也降低至32%；當(dāng)異質(zhì)結(jié)界面旋轉(zhuǎn)90度，即界面和電子、聲子的運(yùn)動(dòng)方向平行時(shí)，電子和聲子輸運(yùn)的不對(duì)稱性消失，導(dǎo)致器件的電整流和熱整流效應(yīng)同時(shí)消失。
圖2.MoSe2-WSe2異質(zhì)結(jié)器件的電整流和熱整流特性測(cè)量
研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬揭示了單層MoSe2-WSe2面內(nèi)二維異質(zhì)結(jié)具有高熱整流比的內(nèi)在機(jī)制（圖3）。一方面，界面兩側(cè)材料的非對(duì)稱性導(dǎo)致溫度梯度轉(zhuǎn)變時(shí)界面處的聲子態(tài)密度重合度存在明顯差異，當(dāng)熱量從MoSe2流向WSe2時(shí)，聲子態(tài)密度重合度更大，聲子也更容易通過(guò)界面；另一方面，二維異質(zhì)結(jié)界面形狀的不規(guī)則和元素的局部摻雜會(huì)導(dǎo)致聲子局域化效應(yīng)，計(jì)算結(jié)果表明，當(dāng)溫度梯度方向從WSe2到MoSe2時(shí)，聲子局域化效應(yīng)更加顯著，進(jìn)一步抑制了該方向的聲子輸運(yùn)。在這兩個(gè)機(jī)制的共同作用下，器件具有96%的高熱整流比。圖3.MoSe2-WSe2異質(zhì)結(jié)熱整流機(jī)理揭示研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)熱整流效應(yīng)將顯著提升電子器件在大功率條件下的散熱能力。當(dāng)面內(nèi)異質(zhì)結(jié)二極管器件處于反向截止?fàn)顟B(tài)時(shí)，通過(guò)器件的電流很小，器件幾乎沒(méi)有溫升，熱量的傳遞沒(méi)有特定方向；而當(dāng)二極管器件處于正向?qū)顟B(tài)時(shí)，通過(guò)器件的電流隨著功率升高而快速增加，從MoSe2到WSe2方向形成明顯的溫度梯度，該方向的熱導(dǎo)率提升96%。材料熱導(dǎo)率的增加將顯著提升器件的散熱性能，實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果顯示面內(nèi)異質(zhì)結(jié)器件可以承受60V的大偏置電壓，此時(shí)異質(zhì)結(jié)界面溫升約為100攝氏度（圖4）。
圖4. 大偏置電壓條件下MoSe2-WSe2異質(zhì)結(jié)器件的界面溫升測(cè)量該成果于10月14日發(fā)表在《科學(xué)》（Science）期刊上，標(biāo)題為“單層面內(nèi)異質(zhì)結(jié)的同步電/熱整流”（Simultaneous electrical and thermal rectification in monolayer lateral heterojunction）。該論文的共同第一作者為清華大學(xué)航天航空學(xué)院2018級(jí)博士生張宇峰、材料學(xué)院2018級(jí)博士生呂倩。清華大學(xué)為論文的第一完成單位和唯一通訊單位，論文通訊作者為清華大學(xué)航天航空學(xué)院張興教授、王海東副教授和材料學(xué)院呂瑞濤副教授。清華大學(xué)物理系熊啟華教授和航天航空學(xué)院2019級(jí)碩士生趙帥伊等為論文作出了重要貢獻(xiàn)。這項(xiàng)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的資助。
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