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圖1. 仿酶局域微環(huán)境的CO2化學(xué)吸附富集和“質(zhì)子擺渡”效應(yīng)促進CO2電還原的示意圖

電催化CO2還原反應(yīng)（eCO2RR）是緩解環(huán)境問題、優(yōu)化高附加值化學(xué)品生產(chǎn)以及助力可再生能源儲存的可行技術(shù)，可以說是”一石三鳥”。因此，如何設(shè)計和構(gòu)建出能在工業(yè)水平運行的高效電催化劑具有重要的戰(zhàn)略意義。具有π共軛的金屬大環(huán)分子（如酞菁和卟啉）可以有效地以單分子形式錨定在sp2型碳材料上形成單分子異質(zhì)結(jié)（SMH）電催化劑，其對eCO2RR展現(xiàn)出良好的催化活性。然而，已報道的此類催化材料主要聚焦于活性中心的設(shè)計和調(diào)控，缺乏對活性中心微環(huán)境的理性構(gòu)筑和深度研究。此外，在低能耗驅(qū)動的雙電極電催化體系中的工業(yè)級運行仍然存在挑戰(zhàn)。

鑒于此，在國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金面上項目、福建省杰青等項目的資助下，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室朱起龍課題組創(chuàng)新性地開發(fā)了一種酶啟發(fā)的SMH電催化劑（(NHx)16-NiPc/CNTs），其具有特定的單原子鎳中心和富氨基的局部微環(huán)境，實現(xiàn)了工業(yè)級eCO2RR和節(jié)能集成CO2電解。這種獨特的局部微環(huán)境不僅為CO2化學(xué)吸附富集提供了局部堿度和分子識別，并有效地發(fā)揮了高效“質(zhì)子擺渡”效應(yīng)，加速了質(zhì)子轉(zhuǎn)移并產(chǎn)生局部相互作用以穩(wěn)定中間體，最終實現(xiàn)了eCO2RR的高效運行。具體地，所制備的(NHx)16-NiPc/CNTs在CO2-to-CO轉(zhuǎn)化方面具有優(yōu)異的電催化性能，具有~100%的FECO，工業(yè)兼容的大電流密度和在寬電位窗口中具有出色的耐久性。同時，通過詳細的氘代動力學(xué)同位素效應(yīng)實驗和質(zhì)子庫存實驗，剖析了氨基鏈在eCO2RR中的“質(zhì)子擺渡”效應(yīng)，揭示了局域微環(huán)境的促進機理和協(xié)同機制。此外，通過在流動電解槽中構(gòu)建共電解體系，實現(xiàn)了陰極高活性CO2-to-CO轉(zhuǎn)化與陽極硫離子氧化的巧妙結(jié)合，從而完成了低能耗驅(qū)動下的高附加值工業(yè)原料生產(chǎn)和能源儲存。

該工作為開發(fā)高性能CO2電還原催化劑以及其它先進催化材料提供了新的思路；同時進一步認識了CO2電還原過程，為性能提升提供了實驗與理論支持。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在國際期刊《先進材料》（Advanced Materials 2022, 34, 2202830）上，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所博士研究生韓淑果為該論文的第一作者，馬冬冬副研究員和朱起龍研究員為該論文的共同通訊作者。

近期，朱起龍研究團隊在能源催化轉(zhuǎn)換研究方面也取得了其它重要進展：Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2201125；Chem Catal. 2022, 2, 693-723；Energy Environ. Sci. 2021, 14, 1544-1552；Adv. Mater. 2021, 33, 2008631；Energy Environ. Sci. 2021, 14, 4998-5008；Adv. Mater. 2021, 33, 2006965; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 15014-15020等。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202202830