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CO₂光催化還原反應(yīng)(CO₂PRR)制備清潔太陽能燃料為實現(xiàn)碳中和提供了一種可持續(xù)發(fā)展策略。在目標(biāo)CO₂PRR產(chǎn)物中，太陽能合成氣(CO和H₂)可作為工業(yè)過程(費托反應(yīng)、甲醇合成、合成氣發(fā)酵等)的原料進一步轉(zhuǎn)化為下游化學(xué)品。合理設(shè)計催化劑是實現(xiàn)CO₂PRR高效性能且產(chǎn)物比例可調(diào)的關(guān)鍵。鈷基氧化物因其具有豐富的鈷位點，可有效地結(jié)合和激活CO₂分子，被認(rèn)為是一種可靠的CO₂PRR催化劑。近年來，一些策略包括晶面工程和形貌結(jié)構(gòu)調(diào)控等被廣泛用于優(yōu)化鈷基光催化劑催化產(chǎn)物的選擇性，但是鈷基催化劑的CO₂PRR性能還不能滿足需求。尋找普適而有效的策略應(yīng)用于CO₂PRR制備高效性能且產(chǎn)物組分可調(diào)太陽能合成氣，成為CO₂PRR領(lǐng)域的一個研究熱點。與廣泛報道的尖晶石結(jié)構(gòu)相比，巖鹽結(jié)構(gòu)鈷基氧化物(如鈷酸鎳，NixCoyOx+y)，其具有較高的載流子密度和氧化還原活性被廣泛應(yīng)用于電化學(xué)和光催化水氧化等領(lǐng)域。而且，巖鹽NixCoyOx+y表面覆蓋著豐富的羥基，為CO₂PRR過程中所產(chǎn)生的關(guān)鍵中間體吸附和光催化反應(yīng)路徑提供了一種可能的渠道。

胡勇教授團隊成員通過多步模板策略制備了一種富含羥基的Cu₂S@R_OH-NiCo₂O₃中空雙殼層納米盒(DSNBs)復(fù)合光催化劑，并將其應(yīng)用于高效制備太陽能合成氣的研究。得益于分層中空幾何結(jié)構(gòu)以及p-n異質(zhì)結(jié)，Cu₂S@R_OH-NiCo₂O₃ DSNBs能夠有效促進光吸收和電荷分離，表現(xiàn)出優(yōu)于單組分(Cu₂S NBs和R_OH-NiCo₂O₃ NSs)的CO₂PR性能(CO: 7.1 mmol g^?1 h^?1; H2: 2.8 mmol g^?1 h^?1)。此外，光譜和理論分析表明，R_OH-NiCo₂O₃表面增強了*CO₂吸附和降低了CO₂產(chǎn)CO的能壘。因此，通過降低退火溫度來增大R_OH-NiCo₂O₃的羥基含量，可使得CO/H₂產(chǎn)物比例從0.51增加到1.24，這項工作為可調(diào)合成氣的人工光合作用提供了深入的見解。

該課題組自2020年開展新型的CO₂PRR光催化劑研究以來已取得一系列進展，相關(guān)成果分別發(fā)表在：Appl. Catal. B-Environ. 2021, 293, 120203; Chem. Eng. J. 2022, 434, 133867; Langmuir 2022, 38, 6491等材料、化學(xué)領(lǐng)域國際重要期刊上。

相關(guān)研究成果得到了浙江省“萬人計劃”杰出人才項目和浙江省自然科學(xué)基金重大項目的資助。

參考資料：http://sky.zjnu.edu.cn/2022/0615/c4932a398234/page.htm