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華中科大王得麗團隊在鎳基電催化劑調(diào)控方面取得重要進展

來源:華中科技大學      2022-06-10
導讀:王得麗、趙旭團隊提出一種獨特的催化劑價電子分布調(diào)控策略,通過在超薄氮化鎳納米片催化劑中構(gòu)造鎳缺陷,誘導氮化鎳中的價電子發(fā)生離域或缺失,從而有效調(diào)節(jié)了堿性氫氧化反應中間體的吸附與轉(zhuǎn)化過程,顯著降低氫氧化反應能壘。

6月7日,《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)雜志在線刊發(fā)了華中科技大學化學與化工學院王得麗、趙旭團隊的最新研究成果“調(diào)控鎳活性中心的價層電子分布實現(xiàn)高效氫氣電催化氧化” (Controlling the Valence-Electron Arrangement of Nickel Active Centers for Efficient Hydrogen Oxidation Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202206588 )

近年來,隨著我國雙碳目標的提出,以堿性膜燃料電池為代表的氫能轉(zhuǎn)化技術的開發(fā)受到重點關注。然而,該技術還存在著相當?shù)募夹g瓶頸,主要在于電池陽極堿性氫氧化反應中鎳催化劑的活性較低,無法實現(xiàn)對貴金屬催化劑的有效替代,嚴重制約了堿性膜燃料電池的成本與效率。

針對這一問題,王得麗、趙旭團隊提出一種獨特的催化劑價電子分布調(diào)控策略,通過在超薄氮化鎳納米片催化劑中構(gòu)造鎳缺陷,誘導氮化鎳中的價電子發(fā)生離域或缺失,從而有效調(diào)節(jié)了堿性氫氧化反應中間體的吸附與轉(zhuǎn)化過程,顯著降低氫氧化反應能壘。研究表明,在適當?shù)碾姌O載量下,該催化劑在堿性膜燃料電池陽極氫氧化反應中的電流密度可超過商用鉑催化劑,且在循環(huán)使用2000次后,性能未見明顯衰減。此外,該催化劑還具備比商用鉑催化劑顯著提升的抗CO毒性。該項研究成果為開發(fā)廉價高效的堿性膜燃料電池催化劑提供了新思路。

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鎳缺陷的引入對調(diào)節(jié)價電子排布及堿性氫氧化反應過程的影響


華中科技大學為該項工作的第一完成單位及通訊單位,化學與化工學院趙旭副教授為該論文的第一作者,王得麗教授為論文通訊作者。該論文得到中國科學技術大學在理論計算,中科院高能物理研究所在同步輻射光源方面的幫助。該研究得到了國家自然科學資金(22002046和91963109)以及華中科技大學啟動基金(2020kfyXJJS063)的資助。

論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202206588

參考資料:http://chem.hust.edu.cn/info/1053/9882.htm




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