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   近日，南京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院課題組聯(lián)合美國(guó)懷俄明大學(xué)Maohong Fan教授和美國(guó)西北大學(xué)Harold H. Kung教授在國(guó)際化學(xué)類頂級(jí)期刊《Journal of the American Chemical Society》上在線發(fā)表了題為《Core–Shell Covalently Linked Graphitic Carbon Nitride–Melamine–Resorcinol–Formaldehyde Microsphere Polymers for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction to Methanol》的研究論文(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c13301?ref=pdf)。南京理工大學(xué)為第一完成單位和通訊單位。

圖1 氮化碳-非晶態(tài)有機(jī)聚合物光催化劑作用機(jī)制

      近年來(lái)，CO₂光催化制甲醇(CO₂ + H₂O = CH₃OH + 3/2O₂)受到了廣泛關(guān)注，其被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)碳中和的理想戰(zhàn)略。有機(jī)聚合物光催化劑由于其成本低、地球豐度高被廣泛研究。晶態(tài)有機(jī)聚合物例如氮化碳、有機(jī)共價(jià)聚合物等在光催化CO₂還原制甲醇領(lǐng)域取得了很大進(jìn)展。但是，非晶態(tài)聚合物由于其配體間的各向異性，導(dǎo)致其HOMO和LUMO電子分離困難，在光催化領(lǐng)域的研究和報(bào)道較少。本文擬采用晶態(tài)有機(jī)聚合物氮化碳與非晶態(tài)有機(jī)聚合物MRF復(fù)合，促進(jìn)其電子和空穴分離，促進(jìn)其光催化活性。

圖2 氮化碳-非晶態(tài)有機(jī)聚合物光催化劑結(jié)構(gòu)圖

      本研究使用具有有吡啶環(huán)擴(kuò)展共軛體系的有機(jī)聚合物氮化碳和三聚氰胺-間苯二酚-甲醛(MRF)聚合物反應(yīng)形成核殼結(jié)構(gòu)，其內(nèi)部為氮化碳，外部主要由MRF組成。MRF有利于CO2的吸附、活化和光催化還原，氮化碳有利于光-電轉(zhuǎn)化和水氧化，電子需要穿過(guò)氮化碳和MRF的界面，實(shí)現(xiàn)CO2還原。氮化碳和MRF之間形成了碳氮共價(jià)鍵，有利于電子從氮化碳向MRF轉(zhuǎn)移，消除了電子傳輸壁壘，促進(jìn)了電子傳輸和CO2還原。通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析發(fā)現(xiàn)，氮化碳和MRF之間形成了較好的銜接，兩者復(fù)合后電子離域增大，形成了顯著的電子和空穴分離。

圖3 氮化碳-MRF復(fù)合材料電子和空穴分離路徑圖

      化學(xué)與化工學(xué)院丁杰老師為論文的第一作者，上海交通大學(xué)唐慶麗博士為論文的共同第一作者，本文通訊作者分別為化學(xué)與化工學(xué)院鐘秦教授、美國(guó)懷俄明大學(xué)Maohong Fan教授和美國(guó)西北大學(xué)Harold H. Kung教授。該研究工作主要由南京理工大學(xué)自主科研專項(xiàng)（30920041108）和國(guó)家自然科學(xué)基金（21908108）資助。