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新型能源技術(shù)的有效開發(fā)和大規(guī)模應(yīng)用將給全球能源格局帶來革命性的調(diào)整。基于硅碳/鋰金屬負極的二次電池能量密度遠高于傳統(tǒng)鋰離子電池，被認為是下一代革命性的電池技術(shù)。然而，該類電池體系在循環(huán)過程中內(nèi)部結(jié)構(gòu)易發(fā)生變化，造成容量快速衰減和使用壽命的縮短。在復雜應(yīng)用環(huán)境（溫度變化、外界應(yīng)力等）下，這一現(xiàn)象尤為明顯。開發(fā)出具有自適應(yīng)能力的智能電池材料是解決這一問題的關(guān)鍵。

針對上述問題，西安交通大學材料學院宋江選教授團隊從電池材料設(shè)計出發(fā)，基于動態(tài)可逆化學鍵和弱相互作用開發(fā)了一系列具有自適應(yīng)能力的電池材料用于提升電池的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和環(huán)境適應(yīng)性，顯著提升了電池在苛刻條件下的使用壽命，為新一代自適應(yīng)智能高比能鋰電池的發(fā)展提供了新思路。

課題組基于原位化學鍵合策略發(fā)展了一種兼具溫度和應(yīng)力自適應(yīng)能力的智能固態(tài)電解質(zhì)用于高比能鋰金屬固態(tài)電池。作者將具有自修復功能的聚氨基甲酸酯原位接枝到Li₇P₃S₁₁固態(tài)電解質(zhì)顆粒表面，借助聚氨基甲酸酯中的動態(tài)-S-S-鍵和氫鍵的協(xié)同作用在室溫無外場條件下實現(xiàn)復合電解質(zhì)的快速自修復（180s內(nèi)修復效率接近100%），有效地解決了傳統(tǒng)復合固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)界面異質(zhì)結(jié)構(gòu)相容性差和共混結(jié)構(gòu)界面結(jié)合力不佳的技術(shù)難題。所構(gòu)建的全固態(tài)電池在交變溫度和應(yīng)力破壞條件下可實現(xiàn)快速自修復（修復效率>95%）。相關(guān)研究成果以《溫度/應(yīng)力自適應(yīng)固態(tài)電解質(zhì)在長壽命固態(tài)鋰金屬電池中的應(yīng)用》（Temperature and Stress-resistant Solid State Electrolyte for Stable Lithium-Metal Batteries）為題發(fā)表在國際知名期刊《儲能材料》(Energy Storage Materials,影響因子17.79)上。本文第一作者為材料學院博士生雷文雅。

溫度/應(yīng)力自適應(yīng)固態(tài)電解質(zhì)作用機理示意圖

此外，課題組針對鋰離子電池新一代高比容硅碳負極開發(fā)了一種界面適應(yīng)型粘合劑解決因其大體積形變導致的容量快速衰減難題。所開發(fā)的三嵌段聚合物粘合劑PSEA由疏水的聚苯乙烯嵌段（S）、彈性的聚(2-(2-甲氧基乙氧基)乙酯（E）嵌段和親水的剛性聚丙烯酸嵌段組成。與傳統(tǒng)的硅基負極粘合劑不同，新型界面適應(yīng)型粘合劑能夠通過π???π堆疊和氫鍵相互作用與C層和Si層結(jié)合，有效地促進界面粘附以及電極各組分在漿料中的均勻分散，進而維持電極組顆粒間的連接和電極的完整性。此外，粘合劑中柔性的聚醚側(cè)鏈及其豐富的配位位點還可以促進聚合物鏈中鋰鹽的解離，加速Li⁺傳輸。得益于此，即使高面容量下，所制備的硅碳負極仍表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學循環(huán)性能。相關(guān)工作以《基于超分子相互作用的界面自適應(yīng)粘合劑在鋰離子電池高比容硅碳負極中的應(yīng)用》(Interface-Adaptive Binder Enabled by Supramolecular Interactions for High-Capacity Si/C Composite Anodes in Lithium-Ion Batteries)為題發(fā)表在國際知名期刊《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）上，材料學院博士生虎琳琳為本文第一作者。該成果是團隊繼梯度應(yīng)力耗散型粘合劑（Advanced Materials, 2021, 33, 2104416）、自修復和應(yīng)力耗散雙功能聚合物粘合劑（Advanced Functional Materials, 2020, 31, 2005699）之后的又一重要進展。

界面自適應(yīng)型粘合劑作用機理示意圖

上述成果均以西安交通大學金屬材料強度國家重點實驗室為第一單位，通訊作者為西安交通大學材料學院宋江選教授，論文合作者包括材料學院Goran Ungar教授、楊書桂助理教授等。論文表征及測試得到西安交通大學分析測試共享中心和材料學院分析測試中心的支持。該研究工作得到了國家自然科學基金、陜西省重點研發(fā)計劃、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金和西安交通大學青年拔尖人才計劃等的資助。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.04.015

https://doi.org/10.1002/adfm.202111560

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