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近日，四川大學化學工程學院何欣特聘研究員在Nature Communications上發(fā)表了題為“In situ infrared nanospectroscopy of the local processes at the Li/polymer electrolyte interface”的研究論文。該文章利用近場紅外技術對發(fā)生在鋰電極-聚合物電解質(zhì)界面的反應進行了原位分析，首次透過石墨烯窗口從納米尺度定性表征了電化學過程中界面發(fā)生的形貌結(jié)構(gòu)和化學組成的演化，提出了基于非均質(zhì)電解質(zhì)材料下發(fā)生的鋰微觀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的新型理論模型。

鋰(Li)固態(tài)電池(SSB)在能量和功率密度、循環(huán)壽命、安全性和成本方面具有明顯的優(yōu)勢，一直是引人注目的電能存儲技術之一，該技術近年來的持續(xù)進步表明鋰固態(tài)電池未來可大規(guī)模用于便攜式電子產(chǎn)品和交通運輸?shù)葢脠鼍?。在諸多固態(tài)電解質(zhì)體系中，聚合物電解質(zhì)具有低自放電率、強機械適應性與大規(guī)模制造的兼容性等優(yōu)點。然而，聚合物電解質(zhì)也仍然必須克服與電極/電解質(zhì)界面相關的性能限制，例如高界面阻抗、電化學不穩(wěn)定性以及不均勻的鋰電鍍和剝離等問題。事實上，電池性能很大程度上取決于整個體系在電化學界面的熱力學、動力學和機械性能。在這個界面發(fā)生的不僅有電化學平衡過程，在存在著電極/電解質(zhì)界面薄鈍化膜的生成。這一層固體電解質(zhì)界面(SEI)對電池的運行至關重要，它提供了足夠的電阻率和離子電導率，以抑制與電解質(zhì)的副反應，同時仍允許Li+傳輸。此外，SEI的不均勻結(jié)構(gòu)和化學性質(zhì)會影響局部電流密度分布以及在充放電過程中產(chǎn)生的鋰納米/微米形態(tài)演變。

關于這個SEI層已有大量研究報道，這些成果主要是通過非原位的方式對電極/電解質(zhì)界面的截面展開分析。基于此，學院的何欣特聘研究員在本項目中，創(chuàng)造性的應用單片層石墨烯作為電池集流體，使其在導通電流的基礎上也能作為紅外表征觀測的窗口，配合在惰性氣體環(huán)境中設計使用的近場紅外技術，可以實現(xiàn)納米尺度的原位微觀表征分析。該方案的成功的集合了微觀形貌和化學結(jié)構(gòu)的無損表征，明確了初始狀態(tài)化學組成納米尺度的異質(zhì)性是導致鋰金屬不均勻沉積的基礎，并進一步影響界面在電化學過程中形貌和結(jié)構(gòu)的演化，明確指出了未來固體電解質(zhì)的研究方向。

原位近場紅外實驗原理及不通電化學狀態(tài)下的形貌結(jié)構(gòu)示意圖

整體演化過程分以下四個階段：

1.電極/電解質(zhì)在初始情況下接觸面是較為粗糙的，且由于鋰鹽與聚合物混合不均勻會造成不同程度的局部異質(zhì)組分生成。

2.適當溫度加熱可以降低局部粗糙程度，增強貼合效果，同時溫度升高也提升了分子運動效果，改進了鋰鹽和聚合物混合的均一程度，但并沒有達到完全均質(zhì)化。

3.電化學過程中鋰金屬的沉積傾向于在具有更高鋰導通能力的電解質(zhì)部分發(fā)生，因而導致了不均勻鋰沉積問題的出現(xiàn)。而由于電解質(zhì)初始狀態(tài)組分異質(zhì)的原因，導致鋰金屬和固態(tài)電解質(zhì)形成的SEI層具有不同的分解產(chǎn)物，進一步影響界面穩(wěn)定性和導鋰能力。

4.當鋰金屬完全脫出后，可以更明顯的觀測到石墨烯/電解質(zhì)界面所形成的的SEI層的馬賽克結(jié)構(gòu)分布效果和不同的化學組分。

原文鏈接如下：https://www.nature.com/articles/s41467-022-29103-z