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近日，清華大學(xué)化工系張如范副教授課題組在可充電鋅-空氣電池的高性能氧催化劑方面取得重要進(jìn)展。通過(guò)精準(zhǔn)的原子結(jié)構(gòu)調(diào)控，研究人員把Mn以原子級(jí)分散進(jìn)入RuO2晶格，形成特殊結(jié)構(gòu)的Mn-RuO2雙金屬氧化物雙位點(diǎn)催化劑，對(duì)ORR和OER均展示出具有非常高的催化活性和穩(wěn)定性，所制得的鋅-空氣原型電池可長(zhǎng)時(shí)間和大電流密度充放電循環(huán)。該催化劑有效避免了充電過(guò)程中的碳腐蝕問(wèn)題，同時(shí)比傳統(tǒng)的Pt/Ir/Pd基催化劑成本更低。該工作 “Super-durable Bifunctional Oxygen Electrocatalyst for High-performance Zinc-Air Batteries”（《超耐久雙功能氧電催化劑用于高性能可充電鋅-空氣電池》）發(fā)表在Journal of the American Chemical Society（美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)志）上。

圖1. Mn-RuO2催化劑原子結(jié)構(gòu)及成分分布表征

高效能二次電池是國(guó)際上競(jìng)相發(fā)展的清潔電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)，是我國(guó)的“雙碳目標(biāo)”實(shí)現(xiàn)過(guò)程中電儲(chǔ)能領(lǐng)域重要的關(guān)鍵技術(shù)之一。可充電鋅-空氣電池由于其高能量密度、鋅的高儲(chǔ)量、低成本及高安全性受到研究者的廣泛關(guān)注。但是該體系長(zhǎng)期存在著能量轉(zhuǎn)換效率低、長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性差、碳腐蝕嚴(yán)重、充放電循環(huán)電流密度低等多重工程技術(shù)難題。針對(duì)傳統(tǒng)的較優(yōu)異的Pt/C與IrO2或RuO2等體系存在的種種弊端，張如范課題組發(fā)展了一種簡(jiǎn)易的葡萄糖吹泡法，得到了多孔泡沫狀Mn-RuO2雙位點(diǎn)催化劑新結(jié)構(gòu)。球差電鏡表征表明，該催化劑由單一晶粒RuO2組成，其中Mn和Ru原子都遵循RuO2的原子排列方式（圖1）。在[110]和[001]方向上Ru/Mn/O原子的排布都與RuO2相一致，與理論結(jié)構(gòu)模型完全對(duì)應(yīng)，證明Mn以原子級(jí)分散進(jìn)入RuO2晶格。EDS面分布顯示在[110]方向上Mn和Ru均呈現(xiàn)均勻分布，而在[001]方向上Ru呈現(xiàn)均勻分布，而Mn主要分布于外側(cè)，證明了Mn主要分布于納米晶粒所暴露的(110)晶面上。

圖2. Mn-RuO2催化劑與其他催化劑的ORR、OER及鋅空氣電池性能綜合對(duì)比

由于電催化反應(yīng)主要發(fā)生于表界面，這種獨(dú)特的原子分布方式利于催化劑表面電子結(jié)構(gòu)調(diào)控，從而提升其催化性能。電化學(xué)檢測(cè)證明，該Mn-RuO2催化劑表現(xiàn)出優(yōu)于商用Pt/C和IrO2催化劑的ORR和OER性能，且在25萬(wàn)次（ORR）和3萬(wàn)次（OER）的CV循環(huán)后依舊可以保持非常優(yōu)異的性能（圖2）。雙功能電位ΔE僅為0.64 V，優(yōu)于絕大部分文獻(xiàn)報(bào)道的水平?；谠摯呋瘎┙M裝了可充電鋅-空氣原型電池，發(fā)現(xiàn)其開路電壓、容量、充放電特性、功率密度、倍率性能均優(yōu)于Pt/C+IrO2基準(zhǔn)電池。尤其是基于Mn-RuO2催化劑的電池可在10 mA cm-2下運(yùn)行2500小時(shí)，在100 mA cm-2超大電流密度下運(yùn)行300小時(shí)。

此外，張如范課題組近期還提出通過(guò)雙相耦合策略構(gòu)筑RuCoOx雙金屬氧化物，巧妙將ORR、OER和HER三種活性位點(diǎn)集成至一種催化劑中，賦予其三功能特性，使其在可充電鋅空氣電池和電解水應(yīng)用中均具有優(yōu)異的性能。相關(guān)工作以“RuCoOx nanofoam as a high-performance trifunctional electrocatalyst for rechargeable zinc-air batteries and water splitting”（RuCoOx納米泡沫狀高性能三功能電催化劑用于可充電鋅-空氣電池和電解水）為題發(fā)表在國(guó)際納米科技著名期刊Nano Letters《納米快報(bào)》上。

上述工作顯示，構(gòu)筑獨(dú)特的催化劑結(jié)構(gòu)，可顯著提高鋅-空氣電池器件的實(shí)用性能。該課題組正在與企業(yè)合作，進(jìn)行更大規(guī)模的電池器件構(gòu)筑與放大實(shí)驗(yàn)。

論文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11675

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c03407