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在“雙碳目標(biāo)”的背景下，二氧化碳加氫制備高附加值的烴類(lèi)化學(xué)品被認(rèn)為是緩解環(huán)境和能源問(wèn)題的有效策略之一，F(xiàn)e基催化劑在該反應(yīng)中具有較好的催化性能。然而，在反應(yīng)中Fe物種復(fù)雜多樣，同時(shí)存在金屬鐵、碳化鐵、氧化鐵等物種；且各類(lèi)Fe物種處于動(dòng)態(tài)變化中，不易調(diào)控。因此，理解該反應(yīng)中催化劑動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演變規(guī)律，對(duì)優(yōu)化表面競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)、調(diào)控催化劑結(jié)構(gòu)和性能、進(jìn)一步設(shè)計(jì)高效二氧化碳加氫催化劑尤為重要。

二氧化碳加氫Fe催化劑的結(jié)構(gòu)演變示意圖

針對(duì)這一問(wèn)題，大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”高水平創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)郭新聞教授課題組，與美國(guó)萊斯大學(xué)Thomas Senftle教授、香港中文大學(xué)宋春山教授、大連化學(xué)物理研究所劉偉研究員、傅強(qiáng)研究員等課題組合作，在Science子刊Science Advances發(fā)表題為“Dynamic structural evolution of iron catalysts involving competitive oxidation and carburization during CO₂ hydrogenation”的研究論文。該工作使用多種（準(zhǔn)）原位表征方法，探究了金屬Fe催化劑在二氧化碳加氫中的結(jié)構(gòu)演變：在反應(yīng)氣氛下，金屬Fe經(jīng)過(guò)Fe₃C轉(zhuǎn)變?yōu)镕e₅C₂，隨后生成大量Fe₃O₄，在穩(wěn)態(tài)下生成Fe₃O₄@(Fe₅C₂+Fe₃O₄)的核殼結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)研究和表征分析及理論計(jì)算結(jié)果表明，催化劑的表面組成依賴(lài)于催化反應(yīng)中的“碳化-氧化”動(dòng)態(tài)平衡，且催化劑表面結(jié)構(gòu)和反應(yīng)微環(huán)境相互依賴(lài)、相互影響。其中，氧化過(guò)程主要受二氧化碳加氫生成的副產(chǎn)物水的影響。同時(shí)本文還將催化劑動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能演變關(guān)聯(lián)，為開(kāi)發(fā)高效催化劑提供了啟示。

不同反應(yīng)時(shí)間的催化劑形貌結(jié)構(gòu)分析

催化劑結(jié)構(gòu)演變示意圖和理論計(jì)算的Fe物種相圖

上述工作近期發(fā)表在Science Advances 2022,8, eabm3629，論文第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士生朱杰，共同通訊作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院張光輝副教授、郭新聞教授和香港中文大學(xué)宋春山教授。工作得到了重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼英才”計(jì)劃等資助支持。

文獻(xiàn)鏈接：https://science.org/doi/10.1126/sciadv.abm3629