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近日，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（iChEM）鄧德會(huì)研究員團(tuán)隊(duì)在乙炔加氫制乙烯研究方面取得新進(jìn)展，提出了在室溫、常壓下直接用水做氫源的高效電催化乙炔加氫制乙烯新路徑。相關(guān)研究成果以“Highly efficient ethylene production via electrocatalytic hydrogenation of acetylene under mild conditions”為題發(fā)表于《自然-通訊》（Nature Communications, 2021, 12, 7072）。

乙烯作為世界上產(chǎn)量最大的化工產(chǎn)品之一，其主要來源為高溫（800 ℃）石腦油裂解。鑒于我國(guó)富煤少油的資源稟賦，開發(fā)以煤基乙炔為原料的高效乙炔加氫制乙烯過程具有重要的戰(zhàn)略意義。然而，該反應(yīng)通常需要在較高的溫度和壓力（~200 ^oC，~5 bar）下進(jìn)行，能耗高且容易導(dǎo)致乙炔的過度加氫到乙烷；此外，氫氣的大量消耗也增加了該反應(yīng)的應(yīng)用成本。因此，亟需開發(fā)一種更經(jīng)濟(jì)、高效的低能耗乙炔加氫制乙烯方法。

該工作中，研究團(tuán)隊(duì)提出了一種室溫電催化乙炔加氫制乙烯方法。相比于傳統(tǒng)的熱催化方法，該過程在常溫常壓下直接利用水作為氫源進(jìn)行反應(yīng)，從而避免了氫氣的額外供給；與基于可再生能源的電能結(jié)合，該過程提供了一種環(huán)境友好、廉價(jià)、高效的乙炔加氫制乙烯新路徑。通過優(yōu)化Cu微粒催化劑來暴露更多的活性面來促進(jìn)乙炔相對(duì)于氫的競(jìng)爭(zhēng)吸附，并利用氣體擴(kuò)散層來促進(jìn)氣/液/固三相界面的形成以及乙炔的傳質(zhì)，該過程在-0.6 V（vs. RHE）和29 mA cm^-2電流密度下，乙烯產(chǎn)物的法拉第效率高達(dá)83.2%，且?guī)缀鯚o過度加氫產(chǎn)物乙烷的生成。原位光譜表征結(jié)合理論計(jì)算研究發(fā)現(xiàn)，Cu表面向吸附態(tài)乙炔分子的電子轉(zhuǎn)移促進(jìn)了乙炔的優(yōu)先吸附和加氫，從而抑制了析氫副反應(yīng)；該過程通過電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了高選擇性電催化乙炔加氫制乙烯。該工作為溫和條件下的高效乙炔加氫制乙烯提供了新思路。

 電化學(xué)乙炔加氫制乙烯與傳統(tǒng)熱催化方法的對(duì)比（左圖）及其示意圖（右圖）

我院王蘇恒博士和大連化物所在讀博士Kelechi Uwakwe為該工作共同第一作者。我院葉進(jìn)裕工程師、朱越洲博士、周志有教授、李劍鋒教授以及謝兆雄教授對(duì)該工作的表征工作提供了重要的支持與幫助，毛秉偉教授在電化學(xué)理論與分析方面給予了重要的指導(dǎo)與幫助。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（2011·iChEM）等項(xiàng)目的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-27372-8

參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/11791.htm