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近期，河南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院河南省催化反應(yīng)工程中心田亞杰博士、材料學(xué)院趙勇教授聯(lián)合天津大學(xué)化工學(xué)院劉國(guó)柱教授在分子篩催化領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Template Guiding for Encapsulation of Uniformly Subnanometric Platinum Clusters in Beta–Zeolites Enabling High Catalytic Activity and Stability”為題，在國(guó)際化學(xué)頂級(jí)期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上發(fā)表（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202108059）。
對(duì)負(fù)載型金屬催化劑而言，當(dāng)金屬團(tuán)簇尺寸降低至亞納米尺度后，其催化活性將發(fā)生顯著改變。但由于奧斯瓦爾德熟化和布朗運(yùn)動(dòng)，導(dǎo)致金屬團(tuán)簇在制備及反應(yīng)過(guò)程中團(tuán)聚現(xiàn)象突出，催化活性及穩(wěn)定性下降。研究表明，當(dāng)金屬納米顆粒被封裝于分子篩材料后可利用載體豐富的表面積和孔道特性，結(jié)合金屬納米顆粒作為活性位點(diǎn)，在水汽變換、烴類(lèi)加氫/脫氫、異構(gòu)等反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。但現(xiàn)階段實(shí)現(xiàn)分子篩寬硅鋁比條件下，封裝高分散金屬催化劑的高效可控制備，仍然是制約其工業(yè)化應(yīng)用的重要科學(xué)問(wèn)題之一。
圖 1. 分子篩封裝金屬合成策略示意圖
本研究報(bào)道了一種利用模板劑誘導(dǎo)途徑合成beta分子篩（BEA-type）封裝高分散貴金屬（Pt）的策略。如圖1所示，將水熱合成的beta分子篩使用酸洗去除部分模板劑。隨即采用離子交換法，利用beta分子篩中孔道內(nèi)TEA+分子與金屬離子（PtCl62-）的靜電結(jié)合作用，將金屬納米顆粒區(qū)域選擇性封裝于分子篩孔道交叉處。通過(guò)后續(xù)熱處理過(guò)程，在寬硅鋁比范圍下（Si/Al=15~200），制備出了具有高分散金屬特性的beta分子篩封裝金屬Pt催化劑。其在酚類(lèi)化合物的加氫脫氧反應(yīng)表現(xiàn)出極佳的催化活性。不同于傳統(tǒng)合成策略，此項(xiàng)研究成果提供了一種寬硅鋁比條件下的分子篩封裝金屬催化劑合成的嶄新思路（Angewandte Chemie International Edition 2021, DOI: 10.1002/anie.202108059）。
河南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院田亞杰博士為論文第一作者，天津大學(xué)劉國(guó)柱教授和河南大學(xué)趙勇教授為論文共同通訊作者。本工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、河南省科技廳、河南省教育廳和河南大學(xué)的大力支持，同時(shí)得到了化學(xué)化工學(xué)院和河南省催化反應(yīng)工程中心的大力支持。
http://ccce.henu.edu.cn/info/1315/8243.htm
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