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N2是自然界中大量存在的氣體，N≡N三鍵是最強(qiáng)的化學(xué)鍵，其鍵能高達(dá)946kcal/mol，通常情況下N2分子非常穩(wěn)定。自古以來(lái)對(duì)N2的開(kāi)發(fā)和利用一直是科學(xué)界的研究熱點(diǎn)，直到20世紀(jì)初期Haber-Bosch工藝才開(kāi)發(fā)出將大氣中的氮轉(zhuǎn)化為氨及相關(guān)的化學(xué)肥料。但該工藝需要在高溫和高壓下才能實(shí)現(xiàn)氮?dú)夂蜌錃廪D(zhuǎn)化為氨，必然帶來(lái)高耗能和環(huán)境污染。研究發(fā)現(xiàn)大量的過(guò)渡金屬及其配合物適用于氮?dú)饣罨?，但由于過(guò)渡金屬元素稀缺，反應(yīng)條件苛刻，以及對(duì)環(huán)境不友好，尋找過(guò)渡金屬催化劑替代品成了當(dāng)務(wù)之急。硼烯BR（Borylene）作為主族p區(qū)低價(jià)元素化合物，具有類似過(guò)渡金屬元素的電子結(jié)構(gòu)。即B原子上除了一個(gè)成鍵的價(jià)電子，還剩下一對(duì)孤對(duì)電子和空p軌道。這個(gè)結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使得BR能像過(guò)渡金屬一樣，催化活化一些小分子，特別是難以活化的氮?dú)夥肿印?/p>

研究團(tuán)隊(duì)利用在低溫基質(zhì)隔離條件下原位產(chǎn)生無(wú)配體的自由硼烯BF，在氮?dú)饣|(zhì)中和N2分子反應(yīng)。N2既作為反應(yīng)氣體，也作為隔離基質(zhì)。在線采集紅外光譜和量子化學(xué)理論計(jì)算證實(shí)，該反應(yīng)得到三種產(chǎn)物，分別為FB(μ-N)2BF(A)、線型異構(gòu)體 FB=N–N=BF (B)和環(huán)狀 FB(h2-N2) (C)。主要穩(wěn)定產(chǎn)物FB(μ-N)2BF中NN鍵長(zhǎng)達(dá)到1.847?，表明BF將N2分子完全裂解，這為利用鹵代自由硼烯催化N2分子在工業(yè)化應(yīng)用方面奠定了一定的理論基礎(chǔ)。

同時(shí)，研究團(tuán)隊(duì)近期在磞烯相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)研究方面取得了一系列研究成果。作為配體，磞烯可與過(guò)渡金屬形成很強(qiáng)的多重化學(xué)鍵，系列研究為深入了解元素多重鍵提供了重要依據(jù)，研究成果分別發(fā)表于Inorg. Chem. 2019, 58, 13418?13425；Inorg. Chem. 2019, 58, 2363?2371；Phys. Chem. Chem. Phys., 2019, 21, 25577-25583。

該研究項(xiàng)目由同濟(jì)大學(xué)和德國(guó)柏林自由大學(xué)合作完成，論文第一作者為許兵副教授，通訊作者為王雪峰教授和德國(guó)柏林自由大學(xué)Sebastian Riedel 教授。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、國(guó)家留學(xué)基金委（CSC）以及德國(guó)研究基金（DFG）共同資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202106984