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研究背景

金屬鹵化物雜化鈣鈦礦光伏電池作為下一代光伏技術(shù)的強(qiáng)力競(jìng)爭(zhēng)者，不斷在世界范圍掀起研究熱潮。縱觀鈣鈦礦光伏電池十余年發(fā)展歷程，堿金屬摻雜作為組分工程的重要手段之一，獨(dú)樹一幟，在鈣鈦礦光伏電池發(fā)展道路上主導(dǎo)了眾多里程碑式突破。大量研究證實(shí)，堿金屬摻雜策略對(duì)解決鈣鈦礦可控生長(zhǎng)和高效穩(wěn)定服役過程中的關(guān)鍵問題發(fā)揮了不可替代的作用。但由于鈣鈦礦材料體系的復(fù)雜性、電子束敏感性以及實(shí)驗(yàn)表征技術(shù)的局限性，堿金屬在多晶鈣鈦礦薄膜中摻雜位點(diǎn)尚未完全明晰，主導(dǎo)其發(fā)揮積極作用的內(nèi)在機(jī)制也尚未系統(tǒng)揭示。鑒于此，系統(tǒng)回顧鈣鈦礦光伏電池的發(fā)展歷程及里程碑突破，詳細(xì)論述堿金屬摻雜策略的最新相關(guān)進(jìn)展，綜合探討堿金屬在鈣鈦礦中的摻雜位點(diǎn)、功能優(yōu)勢(shì)及作用機(jī)制，全面厘清其相關(guān)構(gòu)效關(guān)系并展望潛在技術(shù)突破點(diǎn)，對(duì)多陽(yáng)離子鈣鈦礦組分工程的發(fā)展具有重要意義。

本文亮點(diǎn)

● 系統(tǒng)討論了適用于鈣鈦礦材料組分研究的精確表征技術(shù)，梳理了現(xiàn)有手段的探測(cè)機(jī)理與優(yōu)勢(shì)特色，理論結(jié)合實(shí)驗(yàn)全面分析了堿金屬在多晶鈣鈦礦薄膜中的潛在摻雜位點(diǎn)。

● 提出了摻雜位點(diǎn)主導(dǎo)功能化的核心思路，剖析了堿金屬在鈣鈦礦材料中所發(fā)揮的特色功能及工作機(jī)制，闡明了堿金屬在鈣鈦礦材料中摻雜位點(diǎn)與差異化功能間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。

● 面向結(jié)晶生長(zhǎng)誘導(dǎo)、晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化、薄膜缺陷鈍化、電子結(jié)構(gòu)調(diào)控和離子遷移抑制等功能目標(biāo)，全面討論了堿金屬摻雜優(yōu)勢(shì)的側(cè)重點(diǎn)差異，為雜化鈣鈦礦精準(zhǔn)組分工程提供了解決方案。

● 探討了完善高精度、低損傷表征技術(shù)的必要性，展望了高通量計(jì)算、數(shù)據(jù)挖掘及機(jī)器學(xué)習(xí)方法對(duì)解決堿金屬摻雜策略發(fā)展瓶頸問題的優(yōu)勢(shì)，為繼承并進(jìn)一步發(fā)展雜化鈣鈦礦組分工程策略、設(shè)計(jì)篩選多陽(yáng)離子高效級(jí)聯(lián)摻雜方法提供了指導(dǎo)思路。

文章解析

本文從堿金屬的摻雜位點(diǎn)出發(fā)，綜合考慮了摻雜濃度、鈣鈦礦材料體系及其他活性功能層對(duì)堿金屬元素分布的多重影響，詳細(xì)論述了堿金屬在多晶鈣鈦礦薄膜中A位、間隙位、表面及晶界分布的可能性，系統(tǒng)歸納了元素分布檢測(cè)的相關(guān)表征技術(shù)，總結(jié)并對(duì)比了其定性定量分析的機(jī)理與特色優(yōu)勢(shì)。

以摻雜位點(diǎn)主導(dǎo)功能化為核心思路，討論了Cs+在鈣鈦礦容忍因子調(diào)節(jié)與晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化方面的突破性貢獻(xiàn)，分析了Cs+誘導(dǎo)生長(zhǎng)結(jié)晶過程實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦薄膜高重現(xiàn)性可控制備的根源，歸納了Cs+抑制光致相分離、管理鹵素同質(zhì)化分布的作用機(jī)理，總結(jié)了其在A位誘發(fā)晶胞變化對(duì)鈣鈦礦晶面取向、能帶結(jié)構(gòu)和光生載流子動(dòng)力學(xué)的調(diào)控效果與機(jī)制；匯總解析了Rb+降低鈣鈦礦光敏相焓變需求閾值從而提升相穩(wěn)定性的原理，探討了Rb+針對(duì)鈣鈦礦結(jié)晶動(dòng)力學(xué)調(diào)控和鹵素同質(zhì)化分布等方面發(fā)揮的關(guān)鍵作用，總結(jié)揭示了Rb+緩解鹵素離子遷移與晶格殘余應(yīng)力的內(nèi)在機(jī)制，概括了表面/晶界富Rb相鈍化薄膜缺陷、減少載流子非輻射復(fù)合的優(yōu)異效果；歸納明晰了K+有效增加離子遷移勢(shì)壘、緩解離子遷移行為與改善電池I-V滯后現(xiàn)象的工作機(jī)理，深入探討了富K相對(duì)界面缺陷態(tài)的鈍化抑制功效，探究了K+優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)與促進(jìn)光生載流子輸運(yùn)的工作機(jī)制，突出了K+對(duì)解決低維鈣鈦礦晶粒取向隨機(jī)性和相分布不均勻等難題的巨大優(yōu)勢(shì)；展現(xiàn)了多種形式的Na+摻雜鈍化鈣鈦礦表面/晶界處缺陷、抑制鹵素離子遷移行為的積極效果；展示了間隙位Li+對(duì)多晶薄膜內(nèi)部缺陷態(tài)抑制以及界面處Li+對(duì)光生電荷提取輸運(yùn)與層間能帶匹配高效調(diào)控的可能性?；陉P(guān)于堿金屬在鈣鈦礦材料中所發(fā)揮特色功能的系統(tǒng)討論，本文旨在全面分析堿金屬摻雜優(yōu)勢(shì)的側(cè)重點(diǎn)差異，建立堿金屬在鈣鈦礦材料中摻雜位點(diǎn)與差異化功能間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，為進(jìn)一步發(fā)展雜化鈣鈦礦精準(zhǔn)組分工程提供針對(duì)性解決方案。

展望

本文指出，堿金屬摻雜在摻雜位點(diǎn)明晰、鈍化缺陷類型鑒別與效果量化、誘導(dǎo)鈣鈦礦生長(zhǎng)結(jié)晶過程原位表征、抑制離子遷移機(jī)制和動(dòng)力學(xué)過程揭示等方面仍存在重大挑戰(zhàn)；探討了發(fā)展基于同步輻射的原位表征手段，并繼續(xù)完善高精度、低損傷表征技術(shù)的必要性；展望了結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究與機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)，通過數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法精確分析高通量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的潛在貢獻(xiàn)，為合理篩選高效級(jí)聯(lián)摻雜方法并充分發(fā)揮多陽(yáng)離子協(xié)同摻雜策略優(yōu)勢(shì)提供了指導(dǎo)思路，力爭(zhēng)不斷緩解、突破雜化鈣鈦礦發(fā)展瓶頸。

參考資料：

[1]微信公眾號(hào)研之成理（ID：rationalscience），張躍院士CSR綜述：堿金屬摻雜助力高性能鈣鈦礦光伏電池，https://mp.weixin.qq.com/s/kfCXLAEJD9k2l_0n6JuEOQ