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木質(zhì)纖維素及其平臺(tái)分子多為富官能團(tuán)化合物，其轉(zhuǎn)化路徑多樣且選擇性難控制。木質(zhì)纖維素平臺(tái)分子定向轉(zhuǎn)化高產(chǎn)率制備目標(biāo)產(chǎn)物是生物質(zhì)利用領(lǐng)域的一大挑戰(zhàn)。王野教授團(tuán)隊(duì)一直致力于生物質(zhì)及其平臺(tái)分子選擇性催化轉(zhuǎn)化方向的研究，發(fā)展了一系列生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用的新路線和高效催化體系(Nat. Commun. 2013, 4, 2141; ACS Catal. 2014, 4, 2175; Green Chem. 2018, 20, 735；Nat. Catal. 2018, 1, 772; ACS Catal. 2019, 9, 8443; ChemSusChem 2019, 12, 5023; Chem. Soc. Rev. 2020,49, 6198)。光催化可實(shí)現(xiàn)溫和條件下的高選擇性化學(xué)轉(zhuǎn)化，近年來(lái)光催化生物質(zhì)高值化利用已經(jīng)發(fā)展成為新興研究領(lǐng)域。由于底物的吸附/活化和反應(yīng)過(guò)程均發(fā)生在催化劑表面，因此產(chǎn)物的選擇性一般由催化劑表面性質(zhì)決定。然而當(dāng)前有關(guān)光催化選擇性與半導(dǎo)體光催化劑表面性質(zhì)的認(rèn)識(shí)相對(duì)有限。發(fā)展反應(yīng)路徑可控的生物質(zhì)平臺(tái)分子轉(zhuǎn)化光催化體系對(duì)于生物質(zhì)高效利用及高選擇性光催化劑設(shè)計(jì)均具有重要意義。

王野教授課題組最近研究發(fā)現(xiàn)，廉價(jià)、穩(wěn)定且環(huán)境友好的TiO2半導(dǎo)體可高效催化多種木質(zhì)纖維素平臺(tái)分子的可控還原轉(zhuǎn)化。光催化還原產(chǎn)物選擇性強(qiáng)烈依賴于TiO2的暴露晶面。主要暴露銳鈦礦{001}晶面的TiO2對(duì)加氫反應(yīng)有高選擇性，加氫產(chǎn)物的選擇性均大于75%。而主要暴露金紅石{110}晶面的TiO2則可高效催化偶聯(lián)反應(yīng)，偶聯(lián)產(chǎn)物選擇性高于80%。進(jìn)一步與程俊教授課題組合作，對(duì)反應(yīng)機(jī)理開(kāi)展了深入研究。理論與實(shí)驗(yàn)研究共同揭示，不同晶面反應(yīng)過(guò)程中原位生成的氧空位濃度差異是決定反應(yīng)選擇性的關(guān)鍵。氧空位可通過(guò)與表面反應(yīng)物之間的相互作用，改變反應(yīng)物及中間體的分子內(nèi)電荷分布和吸附能，進(jìn)而調(diào)控產(chǎn)物選擇性。

該論文第一作者為廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2015級(jí)博士畢業(yè)生吳雪嬌、2015級(jí)博士畢業(yè)生李潔瓊和固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室謝順吉博士。論文中相關(guān)研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金(21690082、21972115)等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420304241