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等離激元材料和器件中電場(chǎng)的強(qiáng)度分布是等離激元技術(shù)及其應(yīng)用的重要基礎(chǔ)。雖然針尖增強(qiáng)光譜成像技術(shù)的發(fā)展已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了亞納米的橫向空間分辨率，并發(fā)現(xiàn)了亞納米級(jí)電場(chǎng)的不均勻性，但是迄今人們對(duì)電場(chǎng)的縱向場(chǎng)強(qiáng)分布仍然知之甚少。雖然有理論研究表明納腔中的分子具有強(qiáng)烈的自聚焦效應(yīng)，但人們?nèi)粤?xí)慣地將分子考慮為均勻介質(zhì)，并認(rèn)為等離激元納腔中的場(chǎng)強(qiáng)在縱軸方向是均勻分布的。為此，亟需發(fā)展高空間分辨的方法探測(cè)等離激元納腔中的場(chǎng)強(qiáng)分布，實(shí)現(xiàn)對(duì)等離激元場(chǎng)的全面理解。

鑒于此，李劍鋒教授課題組設(shè)計(jì)了一種具有~2?空間分辨率的分子尺，利用金單晶基底和殼層隔絕金納米粒子來構(gòu)筑等離激元納米腔，并通過分子尺的拉曼信號(hào)強(qiáng)度，精準(zhǔn)地直接表征納米腔中的縱軸方向上高度不均勻的場(chǎng)強(qiáng)分布。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)羅毅教授課題組利用基于量子場(chǎng)論的局域場(chǎng)光譜理論，精確地模擬得到了與實(shí)驗(yàn)相符的等離激元納腔中的場(chǎng)分布，并發(fā)現(xiàn)了因分子自聚焦作用而引起的“等離激元梳”。該工作提供了一種通用有效的定量表征納腔中場(chǎng)強(qiáng)分布的方法，完善了對(duì)等離激元學(xué)基礎(chǔ)的理解，為超高空間分辨的拉曼光譜成像、光學(xué)力調(diào)控分子組裝、單分子反應(yīng)操控提供指導(dǎo)。

該工作是在李劍鋒教授和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)羅毅教授共同指導(dǎo)下完成的。實(shí)驗(yàn)部分主要由李超禹（論文第一作者，已畢業(yè)博士）、溫寶英（在讀博士）、李松波（已畢業(yè)碩士）完成，復(fù)旦大學(xué)段賽研究員（論文共同第一作者）和陳舒（已畢業(yè)博士）進(jìn)行了局域場(chǎng)光譜理論計(jì)算。謝立強(qiáng)（已畢業(yè)博士）和毛秉偉教授幫助完成了掃描探針顯微鏡實(shí)驗(yàn)。浙江師范大學(xué)周小順教授和王亞浩老師提供了自組裝膜表征方面的重要幫助。印度的Kathiresan、葉龍武教授課題組和浙江大學(xué)陸展教授課題組在分子合成方面提供了重要幫助。瑞士伯爾尼大學(xué)Wandlowski教授和田中群教授為該工作提供了指導(dǎo)。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省量子信息技術(shù)引導(dǎo)專項(xiàng)等的資助和支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41565-020-0753-y