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鋰氧氣電池以金屬鋰作為負(fù)極，空氣中的氧氣作為正極的活性物質(zhì)，具有極高的理論能量密度。但是，這一體系目前仍存在著較多的問題，尚不能實(shí)現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用。 主要原因是其多相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲滯和高活性中間產(chǎn)物LiO₂引發(fā)嚴(yán)重的副反應(yīng)，使得電池可逆性較低、循環(huán)壽命較短。該課題組長(zhǎng)期致力于開展基于氧氣電極方面的研究，前期通過對(duì)氧氣電極的催化設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，構(gòu)筑了一系列固、液相催化劑，針對(duì)性地改善了以上問題，從而顯著提升了鋰氧氣電池的電化學(xué)性能（Chem, 2018, 4, 2685?2698; Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1800089; Energy Environ. Sci., 2012, 5, 9765?9768; ACS Catal., 2018, 8, 7983?7990）。

該工作則在先前研究的基礎(chǔ)上進(jìn)一步開展氧氣電極液相催化研究，首次將具有雙位點(diǎn)（路易斯酸堿對(duì)）的亞碘酰苯（PhIO）有機(jī)小分子應(yīng)用作為鋰氧氣電池的溶液相催化劑。結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)，基于該具有雙位點(diǎn)活性的溶液相催化劑構(gòu)筑了新型固/液接觸界面，大幅改善了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，并通過其I³⁺=O^2?（雙位點(diǎn)）有效俘獲LiO₂物種，形成LiO₂-3PhIO中間產(chǎn)物，抑制了副反應(yīng)；相對(duì)于傳統(tǒng)的兩電子直接分解途徑，提供了一條更加可逆且動(dòng)力學(xué)更加有利的反應(yīng)途徑，從而提升了鋰氧氣電池的可逆性，大大延長(zhǎng)了電池的循環(huán)壽命。

該工作在董全峰教授和鄭明森副教授的共同指導(dǎo)下完成。廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2015級(jí)iChEM博士生林曉東（已畢業(yè)）和2018級(jí)博士生孫宗強(qiáng)為論文的共同第一作者。理論計(jì)算部分由袁汝明副教授完成，唐淳（2015級(jí)iChEM博士生，已畢業(yè)）、徐攀（2017級(jí)博士生）、崔學(xué)陽（2018級(jí)博士生）等參與了部分工作。周志有教授和洪宇浩博士在微分電化學(xué)質(zhì)譜方面提供了積極的幫助與支持。另外，感謝于臘佳老師在電子順磁共振實(shí)驗(yàn)上的幫助，蘇海勝、朱禮林和馮慧姝在拉曼光譜測(cè)試上的幫助以及陶丹丹在紫外可見光譜測(cè)試上的幫助。該工作得到了國家自然科學(xué)基金委（項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)：U1805254, 21673196, 21703186, U1705255, 21773192）的資助。

論文鏈接： https://doi.org/10.1002/aenm.202001592