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近日，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（iChEM）鄧德會研究員團隊在酸性電解水析氫（HER）催化劑研究中取得新進展?；诙S硫化鉬（MoS2）的三原子層結(jié)構(gòu)特性，將Co和Se分別限域在其內(nèi)層和表層晶格中，實現(xiàn)了Co/Se“里應(yīng)外合”協(xié)同調(diào)控MoS2的催化性能，顯著提升了其在催化酸性HER中的活性和穩(wěn)定性。該工作為深入挖掘MoS2的催化析氫潛力以及設(shè)計廉價、高效HER催化劑提供了新思路，相關(guān)結(jié)果發(fā)表于《自然-通訊》上（“Boosting hydrogen evolution on MoS2 via co-confining selenium in surface and cobalt in inner layer”, Nature Communications, DOI:10.1038/s41467-020-17199-0）。

MoS2是一種地球儲量豐富且具有獨特的幾何和電子結(jié)構(gòu)的二維材料，其在電催化HER中表現(xiàn)出較好的催化性能，具有可替代貴金屬鉑基催化劑的潛力。然而，常規(guī)MoS2只在其邊緣硫位點上顯示一定的催化HER活性，而大量的處于二維面內(nèi)的硫原子卻是惰性的且未被充分利用。此外，邊結(jié)構(gòu)的低穩(wěn)定性也限制了MoS2的催化性能。調(diào)控激發(fā)面內(nèi)硫原子的活性、增加活性邊結(jié)構(gòu)數(shù)量并同時提高整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性是提高其HER催化性能的有效途徑，然而極具挑戰(zhàn)。

該團隊前期提出通過MoS2晶格限域金屬雜原子來調(diào)控面內(nèi)惰性硫原子的催化活性（Energy Environ. Sci., 2015, 8, 1594）。該策略能夠有效提高MoS2的面內(nèi)HER活性，但也不可避免地過度活化邊結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致邊結(jié)構(gòu)硫位點吸附氫過強。該團隊最新的研究發(fā)現(xiàn)將Co和Se分別限域在MoS2三原子層的內(nèi)層和表層晶格中（分別替代Mo和S），能夠同時實現(xiàn)面內(nèi)和邊活性的調(diào)控優(yōu)化以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的提高。該催化劑顯示了優(yōu)異的酸性HER催化性能：在1000 mA cm-2電流密度下的過電位僅為382 mV，顯著低于商業(yè)化Pt/C催化劑的671 mV，且活性能夠穩(wěn)定保持360小時而無明顯衰減，超過了目前已報道的異質(zhì)原子摻雜MoS2催化劑的HER性能。密度泛函理論研究發(fā)現(xiàn)，內(nèi)層限域的Co可以激發(fā)面內(nèi)惰性硫的活性，而表層限域的Se則提供了一種穩(wěn)定化效應(yīng)，兩者協(xié)同“里應(yīng)外合”一方面適度減弱了活性位點的氫吸附強度（吸附能更接近0 eV），降低了過電位；另一方面提高了摻雜結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，從而促進了面內(nèi)和邊活性位點的大量形成。

鄧德會團隊長期聚焦二維催化材料的表界面調(diào)控研究，已在二維材料電解水催化劑方面取得系列研究進展（Adv. Mater., 2020, 32, 1908126; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10502; Nano Energy, 2020, 72, 104700;Nano Energy, 2019, 61, 611; Chem. Rev., 2019, 119, 1806;Nano Energy, 2018, 52, 494; Nat. Commun., 2017, 8, 14430;Nat. Nanotechnol., 2016, 11, 218;Energy Environ. Sci., 2016, 9, 123; Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 2100; Energy Environ. Sci., 2015, 8, 1594; Energy Environ. Sci., 2014, 7, 1919），并申請發(fā)明專利10余件。在此基礎(chǔ)上，近期成功研制了基于非貴金屬整體式催化劑電極的便攜式氫氧儀，已實現(xiàn)量產(chǎn)，并獲得中國GB、歐盟RoHS、歐盟CE和美國FDA認(rèn)證。本研究的發(fā)現(xiàn)也為便攜式氫氧儀催化劑電極的升級迭代提供支持。

化學(xué)化工學(xué)院2017級碩士生鄭智龍和中科院大連化學(xué)物理研究所于良副研究員為論文的共同第一作者。上述工作得到了科技部重點研發(fā)計劃項目，國家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心、重大項目，中科院前沿科學(xué)重點研究項目，中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金項目，教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（iChEM）的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-17199-0