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金屬納米催化劑在高溫、水熱條件下易于聚集，導(dǎo)致催化劑失活。例如甲烷催化燃燒因在潔凈能源轉(zhuǎn)化利用以及環(huán)境保護(hù)方面的重要應(yīng)用而廣受關(guān)注，但在真實(shí)反應(yīng)過程中，活性較好的Pd基納米催化劑經(jīng)常面臨高溫、反應(yīng)氣體攜帶大量水蒸氣的情況，而發(fā)生燒結(jié)失活，因此開發(fā)具有高活性、高水熱穩(wěn)定性的金屬納米催化劑制備新策略仍極具挑戰(zhàn)。

 在前期工作基礎(chǔ)上，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院馬丁課題組和大連化物所喬波濤研究員、李為臻研究員合作，以鎂鋁尖晶石（MgAl2O4）為載體，通過添加非還原型氧化物（Al2O3, ZrO2, SiO2）抑制Pd的過度氧化，實(shí)現(xiàn)了Pd納米顆粒催化劑在甲烷燃燒反應(yīng)中的高活性和高穩(wěn)定性。在750 oC的長時(shí)間水熱老化過程中，Pd顆粒尺寸仍可以保持在5 nm左右(圖1f)，并且在280 h的水汽穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)中，其催化甲烷的轉(zhuǎn)化率穩(wěn)定在90%， 證明了添加非還原型氧化物的Pd-尖晶石催化劑具有優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性。

圖1 氧化鋁修飾的Pd/MA催化劑和對(duì)比催化劑水熱老化前后電鏡圖

高分辨電鏡揭示了MgAl2O4{111}面的晶格間距為4.45 ?，非常接近于Pd{111}面的晶格間距（2.14 ?）的二倍，因此Pd納米顆粒可以在MgAl2O4{111}晶面上形成外延生長(圖1c)。而PdO的晶面間距增加到了2.55 ?，因此過度氧化會(huì)破壞金屬-載體形成的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。通過Al2O3的修飾來抑制Pd的過度氧化，不僅可以改善Pd顆粒的穩(wěn)定性，對(duì)Pd基催化劑的活性也有提升。研究表明，在Pd-尖晶石催化劑上甲烷催化燃燒遵循MvK機(jī)理，Al2O3的修飾可以促進(jìn)Pd在2+和0價(jià)之間發(fā)生氧化-還原循環(huán)(圖2a)。而可還原型氧化物CeO2由于與Pd的強(qiáng)相互作用以及較強(qiáng)的氧溢流能力，使Pd2+更難以還原成Pd0，甚至導(dǎo)致部分Pd在氧氣氣氛中被氧化成Pd4+。進(jìn)一步地，作者進(jìn)行了拓展實(shí)驗(yàn)，證實(shí)了具有不同氧化還原能力的氧化物對(duì)Pd-尖晶石催化劑活性和穩(wěn)定性的影響。

圖2 氧化鋁修飾的Pd/ZA催化劑在不同氣氛下Pd物種的價(jià)態(tài)變化和反應(yīng)性能

該工作中提出了通過氧化物修飾抑制貴金屬的過度氧化來提高其在高溫反應(yīng)中的穩(wěn)定性和活性，具有很好的普適性，有望在眾多化工及環(huán)保催化反應(yīng)過程中得到應(yīng)用。論文近期在Angew. Chem. Int. Ed. 發(fā)表 (https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202009050).

共同第一作者為大連化物所博士生楊靜怡和北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士生彭覓，大連化物所喬波濤、李為臻研究員和北京大學(xué)馬丁教授為共同通訊作者。該項(xiàng)目受到國家自然科學(xué)基金和科技部專項(xiàng)基金資助。

    謹(jǐn)以此文熱烈祝賀唐有祺先生百年華誕！