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在多相催化領(lǐng)域，堿金屬常被用作“萬(wàn)能”助劑，用于改性金屬催化劑，以提升系列重要催化反應(yīng)（例如氧化、脫氫、加氫、費(fèi)托、三效催化、合成氣轉(zhuǎn)化、電解水等）的性能，其提升催化性能的原因常被籠統(tǒng)歸為電子助劑的作用。但在很多催化反應(yīng)中堿金屬常以金屬離子形式存在，長(zhǎng)期以來(lái)人們對(duì)堿金屬的電子助劑機(jī)制一直存在爭(zhēng)議。該項(xiàng)研究以選擇性催化加氫為目標(biāo)反應(yīng)、氧化物負(fù)載的單原子金屬催化劑為催化劑體系，揭示了堿金屬離子提升金屬催化材料加氫性能的分子機(jī)制。

氧化物負(fù)載的金屬納米顆粒催化劑廣泛應(yīng)用于不同品種精細(xì)化學(xué)品（例如藥物、染料、食品添加劑、香料等）的工業(yè)生產(chǎn)。金屬納米顆粒組分往往通過(guò)與氧化物載體之間形成較強(qiáng)的M?+-O2-鍵確保金屬顆粒高度分散度和穩(wěn)定性。但在催化氫化過(guò)程中，分子H2可以在金屬-氧化物載體界面通過(guò)異裂方式活化為氫化物（M?+-Hδ-）和質(zhì)子（O-Hδ+）。這些活潑氫物種除了參與催化底物的加氫外，還可以將界面處帶正電荷的催化金屬物種還原為零價(jià)金屬，破壞金屬-氧化物界面間的化學(xué)作用，并直接導(dǎo)致催化金屬中心的團(tuán)聚，催化性能下降。研究團(tuán)隊(duì)在合成Al2O3負(fù)載的單原子分散Ru催化劑（有Na+和沒(méi)有Na+穩(wěn)定的兩種催化劑）的基礎(chǔ)上，通過(guò)實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算的緊密結(jié)合，證明了Al2O3負(fù)載的單原子Ru催化中心附近的Na+離子在提升催化加氫性能中扮演著兩種重要作用：（1）有效地阻止催化金屬Ru(III)中心上活化氫化物向附近氧物種轉(zhuǎn)移，防止單原子分散Ru(III)的還原團(tuán)聚長(zhǎng)大；（2）通過(guò)穩(wěn)定帶負(fù)電的加氫反應(yīng)中間體和過(guò)渡態(tài)，提升單原子Ru(III)的催化加氫活性。系統(tǒng)研究表明，堿金屬離子促進(jìn)的Ru1/Al2O3催化劑對(duì)多種芳族和雜環(huán)底物的氫化具有很高的活性和穩(wěn)定性，還存在獨(dú)特的H/D反同位素效應(yīng)。

該工作由鄭南峰教授和傅鋼教授共同指導(dǎo)。實(shí)驗(yàn)部分主要由已畢業(yè)博士生秦瑞軒完成，理論計(jì)算研究主要由博士后周凌云完成。已畢業(yè)博士生劉朋昕、許潮發(fā)、趙云、劉錕隆，以及中科院物理所谷林研究員和拱越博士參與部分實(shí)驗(yàn)研究與課題討論。該工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)等的資助和支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-020-0481-6