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自從2015年李峰教授課題組創(chuàng)新性地提出并實現(xiàn)自由基的雙線態(tài)電致發(fā)光以來（Angew. Chem., Int. Ed., 2015, 54, 7091-7095），有機發(fā)光自由基因其集光、電、磁性質于一身而引起了廣泛關注。此后李峰課題組與劍橋大學Richard Friend課題組合作報道了內量子效率（IQE）接近100%理論極限的深紅光自由基雙線態(tài)有機電致發(fā)光器件（OLED）（Nature，2018，563,536–540）以及與劍橋大學Richard Friend課題組和佐治亞理工學院Jean-Luc Brédas教授課題組合作報道了不遵循構造原理高穩(wěn)定高發(fā)光效率的發(fā)光自由基（Nature Materials, 2019, 18, 977-984）。雖然發(fā)光自由基的研究取得了一系列進展，但是發(fā)光自由基的發(fā)光機理還有待深入的研究。

上世紀50年的理論研究表明具有交替對稱分子結構的有機自由基的HOMO-SOMO與SOMO-HOMO的能隙簡并，由于異相（out-of-phase）耦合，基態(tài)（D0）至第一激發(fā)態(tài)（D1）的躍遷振子強度為零，這是通常認為自由基不發(fā)光的原因之一。據此，李峰課題組與劍橋大學Richard Friend課題組合作提出采用具有電子給體或受體特征的非交替取代基來修飾自由基，這樣能夠打破整個分子的交替對稱性，消除HOMO-SOMO與SOMO-HOMO的能隙簡并，并且根據“強度借用”微擾理論，自由基HOMO與電子給體HOMO或自由基LUMO與電子受體LUMO之間的相互作用能夠提高D0到D1的躍遷振子強度和相應的D1到D0發(fā)光性能。由此研究團隊提出發(fā)光自由基的分子設計思想：構建具有非交替對稱結構的有機發(fā)光自由基分子；外圍取代基與自由基中心的連接原子位點具有強的軌道振幅?；谏鲜龇肿釉O計策略，研究團隊以TTM為受體（acceptor），以不同氮位置的咔唑啉作為給體（Donor），得到了一系列D-A型高效飽和紅光自由基材料，溶液光致發(fā)光效率（PLQE）達到99%。以這些自由基作為發(fā)光層制備的純紅光OLED最大外量子效率（EQE）達到12.2%，器件CIE坐標完全符合標準紅光CIE坐標（0.67,0.33）。該研究是發(fā)光自由基及OLED研究領域的重要進展，通用的分子設計規(guī)則將會指導更多發(fā)光自由基材料的設計與合成。上述研究成果發(fā)表在最近一期Nature Materials期刊上（Nature Materials (2020), doi.org/10.1038/s41563-020-0705-9）。阿力木?阿卜杜熱合曼博士和Timothy Hele博士為論文的共同第一作者，Richard Friend教授，李峰教授和Emrys Evans博士為論文的共同通訊作者，吉林大學為第一完成單位。

圖.交替碳氫化合物TTM自由基（不發(fā)光）與非交替碳氫化合物咔唑啉相連打破整個分子的交替對稱性而發(fā)光。

研究工作得到了國家自然科學基金（51925303、91833304）、科技部重點研發(fā)計劃（2016YFB0401001）和吉林大學培英工程計劃、高層次科技創(chuàng)新團隊建設項目（2019TD-33）的支持。

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-020-0705-9#citeas

課題組介紹

李峰，博士生導師，國家杰出青年基金獲得者，吉林大學化學學院，超分子結構與材料國家重點實驗室教授。課題組近年來一直致力于新型發(fā)光方式、發(fā)光機理的高效有機發(fā)光材料及器件的研究，尤其是雙線態(tài)自由基發(fā)光材料與器件的研究，相關研究工作以吉林大學為第一單位發(fā)表于Nature（1篇）, Nature Materials（2篇）, Angew. Chem., Int. Ed.，Adv. Mater.等國際頂級期刊。研發(fā)的雙線態(tài)自由基發(fā)光材料與器件已經獲得了中國和美國的發(fā)明專利授權（ZL201410018393.9，ZL201410639989.0，US9935271B2）。課題組常年歡迎青年才?。ùT士、博士、博后）加盟。