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近日，中國石油大學(xué)(華東)在吸附分離與催化反應(yīng)研究方面取得新進(jìn)展，研究成果分別發(fā)表在ACS Catalysis，Applied Catalysis B: General，Chemical Engineering Journal，F(xiàn)uel四個(gè)化學(xué)類和工程技術(shù)類Top期刊，第一署名單位均為中國石油大學(xué)（華東）。本系列工作緊密圍繞如何實(shí)現(xiàn)高效吸附分離與選擇性催化轉(zhuǎn)化這一化工研究最核心的問題，研究了吸附催化材料的結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)與吸附劑/催化劑性能之間的構(gòu)效關(guān)系，為高效吸附劑/催化劑的研發(fā)和應(yīng)用提供理論依據(jù)和實(shí)際借鑒。

題為《利用重力-原位紅外光譜聯(lián)用技術(shù)(AGIR)研究沸石基多組元催化劑的擴(kuò)散性能》(Unraveling the Diffusion Properties of Zeolite-Based Multicomponent Catalyst by Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))的論文發(fā)表在ACS Catalysis上，并被推薦為封面文章。我校博士生彭鵬為第一作者。我校閻子峰教授、Svetlana Mintova教授和法國國家科學(xué)研究中心Arnaud Travert教授為共同通訊作者。該項(xiàng)研究得到國家留學(xué)基金委、王寬誠教育基金會(huì)、中法分子篩聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃與中國石油煉油催化劑重大專項(xiàng)等基金的資助與支持。

與實(shí)驗(yàn)室催化劑相比，工業(yè)催化劑通常是由多種組元、多種活性中心構(gòu)成的復(fù)合體。對工業(yè)催化劑中不同組元、不同活性中心的擴(kuò)散性質(zhì)與催化效率因子的相對貢獻(xiàn)進(jìn)行定量測定，是工業(yè)催化研究領(lǐng)域的難點(diǎn)問題。該研究在以往研究工作基礎(chǔ)上，以異辛烷作為探針分子，利用重力-原位紅外光譜聯(lián)用技術(shù)(Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))對沸石基多組元工業(yè)模型催化劑的擴(kuò)散系數(shù)與催化劑效率因子進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，沸石基工業(yè)催化劑中沸石與非沸石組元之間孔道結(jié)構(gòu)的相互連通性，這一經(jīng)常在多相催化研究中被忽略的問題，可能導(dǎo)致多級孔沸石催化效率因子的提升效應(yīng)大打折扣。審稿人認(rèn)為該工作對于工業(yè)催化劑的理性設(shè)計(jì)與開發(fā)具有重要的指導(dǎo)意義。

ACS Catalysis隸屬于美國化學(xué)會(huì)，是催化類的頂級期刊之一。

題為《高穩(wěn)定性磷化氫改性的VO_x/Al₂O₃丙烷脫氫催化劑》（Highly stable phosphine modified VO_x/Al₂O₃catalyst in propane dehydrogenation）的論文發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental上。我校博士生顧宇為第一作者，白鵬副教授和閻子峰教授為論文通訊作者。該項(xiàng)工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃專項(xiàng)、中央高?；究蒲谢稹⑸綎|省自然科學(xué)基金以及重質(zhì)油國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基金等項(xiàng)目的資助與支持。

丙烷脫氫以其較低的原料成本和高丙烯產(chǎn)率近年來正逐漸替代傳統(tǒng)的煉油副產(chǎn)路線，吸引越來越多的國內(nèi)及國際資本投入該技術(shù)的研發(fā)與投產(chǎn)。本工作采用磷化氫對傳統(tǒng)VOx/Al2O3催化劑進(jìn)行表面改性，使得催化劑的反應(yīng)穩(wěn)定性得到極大提高。研究結(jié)果表明，磷的引入調(diào)變了催化劑上活性釩物種的狀態(tài)，同時(shí)中和了原載體的部分酸性位。二者的協(xié)同作用使得產(chǎn)物丙烯能更快地從催化劑表面脫附，抑制丙烯在催化劑表面的深度結(jié)焦反應(yīng)，進(jìn)而提高催化劑整體的催化穩(wěn)定性。審稿人認(rèn)為該工作對于當(dāng)前釩系丙烷脫氫催化劑的研究和工業(yè)化具有積極的參考價(jià)值。

Applied Catalysis B: Environmental隸屬于Elsevier出版集團(tuán)，是催化類的頂級期刊之一。

題為《乙硫醇在新型Fe-N改性活性炭催化劑上的吸附/氧化》（Adsorption/oxidation of ethyl mercaptan on Fe-N-modified active carbon catalyst）的論文發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。我校博士畢業(yè)生呂玉超為該論文第一作者，劉欣梅教授為通訊作者。該項(xiàng)工作得到國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等基金的資助與支持。

液化石油氣、天然氣中乙硫醇的脫除對清潔燃料及化工原料的生產(chǎn)至關(guān)重要。本項(xiàng)工作開發(fā)一種新型Fe-N改性活性炭催化劑用于乙硫醇的吸附/氧化。利用含N官能團(tuán)對Fe的錨定作用以提高活性炭表面活性物種Fe₃O₄的含量和分散度，同時(shí)利用吡啶氮、吡咯氮物種對乙硫醇的吸附和活化賦予催化劑優(yōu)異的脫硫性能。新型催化劑的硫容是鐵改性活性炭的3倍，是活性炭的近4倍。乙硫醇在新型催化劑表面被氧化生成二乙基二硫化物和金屬磺酸鹽，氧化產(chǎn)物和乙硫醇通過吸附于催化劑表面從氣體中脫除，而反應(yīng)后的催化劑經(jīng)簡單熱處理后催化性能可得到大幅恢復(fù)。該項(xiàng)工作有機(jī)整合了Fe、N改性對改善活性炭脫硫性能的優(yōu)勢，進(jìn)一步為氣體燃料中硫醇的脫除奠定理論基礎(chǔ)。

Chemical Engineering Journal隸屬于Elsevier出版集團(tuán)，是化工類的頂級期刊之一。

題為《正己烷異構(gòu)化催化劑Ni/SAPO-11中金屬位與酸性位協(xié)同作用的調(diào)控》（Regulation of synergy between metal and acid sites in the Ni-SAPO-11 catalyst for n-hexane hydroisomerization）的論文發(fā)表在Fuel上。我校博士畢業(yè)生呂玉超為該論文第一作者，劉欣梅教授為通訊作者。該項(xiàng)工作得到國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目的資助。

異構(gòu)化催化劑的催化性能與金屬位和酸性位的協(xié)同效應(yīng)密切相關(guān)，該協(xié)同包括數(shù)量和距離上的協(xié)同。此項(xiàng)工作通過原位固相法在Ni-SAPO-11催化體系中引入β分子篩以調(diào)控金屬位與酸性位間數(shù)量的協(xié)同，動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)表明酸性增強(qiáng)后的催化劑異構(gòu)化反應(yīng)能壘顯著降低，單個(gè)金屬位的催化轉(zhuǎn)化頻率（turnover frequency, TOF）顯著增大。催化劑表現(xiàn)出可與商業(yè)鉑基異構(gòu)化催化劑相媲美的異己烷收率。同時(shí)，通過調(diào)變催化體系中金屬位與酸性位距離發(fā)現(xiàn)，兩活性位距離為微-納尺度時(shí)的異構(gòu)化性能優(yōu)于毫米或更大尺度。該項(xiàng)工作不僅獲得高效、低成本的異構(gòu)化催化劑，還可為其它非貴金屬雙功能催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供參考。

Fuel隸屬于Elsevier出版集團(tuán)，是燃料動(dòng)力領(lǐng)域的頂級期刊之一。

相關(guān)鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01021

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S092633732030504X

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894720306719

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016236120308516