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2020年5月15日，中國科學(xué)院院士、南方科技大學(xué)理學(xué)院院長、化學(xué)系講席教授楊學(xué)明團隊和中科院大連化物所研究員肖春雷、研究員孫志剛、院士張東輝團隊在最簡單化學(xué)反應(yīng)氫原子加氫分子的同位素（H+HD→H2+D）反應(yīng)中，發(fā)現(xiàn)了化學(xué)反應(yīng)中新的量子干涉效應(yīng)，論文發(fā)表在《科學(xué)》（Science）上。這一發(fā)現(xiàn)有助于更深入地理解化學(xué)反應(yīng)過程，豐富對化學(xué)反應(yīng)的認(rèn)識。

H + HD → H2 +D反應(yīng)散射的軌線示意動畫，其中的黑色曲線代表進攻 H 原子的運動軌跡。

在化學(xué)反應(yīng)中，量子干涉現(xiàn)象普遍存在。但是，想要準(zhǔn)確理解這些干涉產(chǎn)生的根源非常困難，因為這些干涉圖樣復(fù)雜，且在實驗上也難以精確分辨這些干涉圖樣的特征。H+H2及其同位素的反應(yīng)，是所有化學(xué)反應(yīng)中最簡單的。該體系只涉及三個電子，因此比較容易精確計算出這三個原子在不同構(gòu)型時的相互作用力。在此基礎(chǔ)上，通過求解相應(yīng)的描述化學(xué)反應(yīng)過程的薛定諤方程，就能夠?qū)崿F(xiàn)分子反應(yīng)動力學(xué)過程的計算機模擬，從而做到在微觀層次上深入理解化學(xué)反應(yīng)過程。研究團隊在2019年先期理論研究工作中發(fā)現(xiàn)，在特定散射角度上，H+HD反應(yīng)生成的產(chǎn)物H2的多少會隨碰撞能而呈現(xiàn)特別有規(guī)律的振蕩。

針對這個有規(guī)律的振蕩現(xiàn)象，團隊開展了理論結(jié)合實驗的詳細研究。團隊改進了交叉分子束裝置，實現(xiàn)了在較高碰撞能處對后向散射（散射角度為180度）信號的精確測量。理論上，進一步發(fā)展了量子反應(yīng)散射理論，創(chuàng)造性地發(fā)展了利用拓?fù)鋵W(xué)原理分析化學(xué)反應(yīng)發(fā)生途徑的方法。

拓?fù)鋵W(xué)分析表明，這些后向散射的振蕩實際上是由兩條反應(yīng)途徑的干涉造成的。這兩條反應(yīng)途徑對于后向散射均有顯著貢獻，但它們各自的幅度隨著碰撞能變化并無顯著變化，呈現(xiàn)緩慢的變化趨勢。它們的相位隨著碰撞能變化，一個呈線性增加，另外一個呈線性減小，因此，相互干涉的結(jié)果就呈現(xiàn)了強烈的有規(guī)律的振蕩現(xiàn)象。 

圖1.后向信號隨碰撞能變化情況

進一步采用經(jīng)典軌線理論分析表明，其中一條反應(yīng)途徑對應(yīng)于通常所熟知的直接反應(yīng)過程，如下圖G至I所示。而另外一條反應(yīng)途徑對應(yīng)于一條類似于roaming機理的反應(yīng)過程，如圖A至F所示。由于這兩條反應(yīng)途徑，剛好以相反的方向圍繞于H+HD反應(yīng)勢能面上的錐形交叉，所以它們的干涉圖樣必須采用非絕熱耦合的勢能面來模擬計算才可以，這也體現(xiàn)了這個體系反應(yīng)過程中的幾何相位效應(yīng)。尤其有趣的是，在所研究的碰撞能范圍，通過漫游機理而發(fā)生的反應(yīng)只占全部反應(yīng)性的0.3%左右。而如此微弱的小部分反應(yīng)性，能夠清晰地被理論和實驗所揭示出來。 

圖2.反應(yīng)散射的軌線示意圖

該項研究一方面再次揭示了原子分子因碰撞而發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的過程的量子性，另一方面，也揭示了化學(xué)反應(yīng)的途徑的復(fù)雜性。盡管如此簡單的體系也仍然存在科學(xué)家們認(rèn)識不到的事實。同期science雜志上F. Javier Aoiz教授以“How interference reveals geometric phase”為題對該項工作進行了評述。楊學(xué)明為此文共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金等項目的支持。

論文鏈接：

https://science.sciencemag.org/content/368/6492/767.full