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　近日，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院左景林教授課題組、丁夢(mèng)寧教授課題組與南京師范大學(xué)蘭亞乾教授課題組合作，在導(dǎo)電金屬有機(jī)框架材料研究中取得了重要進(jìn)展。他們開發(fā)出一種具氧化還原活性和高質(zhì)子導(dǎo)電性的新型二維配合物材料，并在該材料中發(fā)現(xiàn)了一種基于“面內(nèi)質(zhì)子導(dǎo)電/界面贗電容耦合”的新導(dǎo)電機(jī)制。相關(guān)工作以題為“High Electrical Conductivity in a 2D MOF with Intrinsic Superprotonic Conduction and Interfacial Pseudo-Capacitance”的論文于2020年01月22日在Matter上在線發(fā)表(doi: 10.1016/j.matt.2019.12.018)。Matter雜志是Cell Press材料學(xué)科的旗艦期刊?；翰┦亢筇K劍、研究生何雯和南京師范大學(xué)博士生李曉敏為該論文共同第一作者，左景林教授、丁夢(mèng)寧教授與蘭亞乾教授為論文的通訊作者。美國(guó)西北大學(xué)孫磊博士也參與了本課題研究。

　　兼具電子導(dǎo)電性和離子導(dǎo)電性的多孔金屬有機(jī)框架材料可能為新型燃料電池的設(shè)計(jì)、綠色能源技術(shù)以及半導(dǎo)體相關(guān)領(lǐng)域帶來(lái)新的機(jī)遇和發(fā)展。以上研究團(tuán)隊(duì)密切合作，在拓?fù)渲笇?dǎo)合成的基礎(chǔ)上，通過(guò)羧基基團(tuán)的空間安置，利用四硫富瓦烯苯八羧酸配體（H₈TTFOC）定向制備了一個(gè)具有高質(zhì)子導(dǎo)電性的二維金屬有機(jī)框架材料In-TTFOC（1.30 × 10^?2 S cm^?1 , 303 K, 98% RH）（圖1）。通過(guò)單晶X-射線衍射和變溫質(zhì)子導(dǎo)電研究等手段，證明In-TTFOC中更高的質(zhì)子導(dǎo)電性來(lái)源于孔道中大量水分子、二甲銨陽(yáng)離子和未配位羧基基團(tuán)之間的協(xié)同作用，其質(zhì)子導(dǎo)電機(jī)理為Grotthuss機(jī)理。他們?cè)谶M(jìn)一步研究In-TTFOC的電子導(dǎo)電行為時(shí)發(fā)現(xiàn)，該材料的質(zhì)子導(dǎo)電可以完全轉(zhuǎn)化為總電路的電子導(dǎo)電。通常情況下離子導(dǎo)電材料（如PEDOT等）與金屬電極的接觸界面會(huì)限制質(zhì)子的進(jìn)一步傳導(dǎo)，因此單純離子導(dǎo)電性需通過(guò)特殊機(jī)制實(shí)現(xiàn)進(jìn)一步的界面電荷傳遞，最終轉(zhuǎn)化成為總電路導(dǎo)電行為。通過(guò)固體電化學(xué)研究以及非線性I-V曲線的潛在關(guān)聯(lián)，該研究團(tuán)隊(duì)指出In-TTFOC結(jié)構(gòu)中具有氧化還原活性的TTF配體在界面電荷傳輸過(guò)程中發(fā)揮了重要作用，即具有電化學(xué)活性的TTF構(gòu)筑基元在金電極與樣品接觸的界面可通過(guò)其自身氧化還原提供法拉第電流（即配體誘導(dǎo)贗電容）（圖2）?；诖?，他們?cè)诒疚闹刑岢隽诵路f的“離子導(dǎo)電/贗電容耦合”機(jī)理，解釋了二維金屬有機(jī)框架材料與金屬電極界面上的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程，這一機(jī)理為后續(xù)導(dǎo)電配合物多孔材料和器件的設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)意義。該類同時(shí)具備有效的質(zhì)子和電子傳導(dǎo)的二維配合物材料可應(yīng)用于新型功能電子器件、神經(jīng)形態(tài)以及能源轉(zhuǎn)化或存儲(chǔ)器件中。

　　以上研究工作得到了配位化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、介觀化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、科技部量子調(diào)控國(guó)家重大科學(xué)研究計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持或資助。

圖1 二維金屬有機(jī)框架材料In-m-TTFTB和In-TTFOC的晶體結(jié)構(gòu)圖

圖2 二維金屬有機(jī)框架材料In-TTFOC的導(dǎo)電測(cè)試結(jié)果和“離子導(dǎo)電/贗電容耦合”電子導(dǎo)電機(jī)理示意圖