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低溫下水結(jié)冰等相變現(xiàn)象非常普遍，是科學(xué)研究的基本問題，同時(shí)在化學(xué)工業(yè)、低溫生物學(xué)、材料科學(xué)等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用價(jià)值。吉布斯（Gibbs）等人近百年前基于熱力學(xué)原理，提出相變的“經(jīng)典成核理論”，認(rèn)為如水結(jié)冰這類相變需經(jīng)過一個(gè)成核過程。例如，水過冷形成小冰核，僅當(dāng)形成的冰核偶然超過臨界尺寸，即形成臨界核時(shí)，相變才能自發(fā)發(fā)生。近數(shù)十年來，隨著微觀探測(cè)技術(shù)的發(fā)展，證實(shí)了經(jīng)典成核理論的許多推論，但也發(fā)現(xiàn)了一些超出其預(yù)期的結(jié)果。特別是對(duì)成核的核心概念——臨界核的存在性，始終無(wú)法給出直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，因而阻礙了對(duì)自然界中相變成核這一重要物理現(xiàn)象的進(jìn)一步理解，甚至引起對(duì)宏觀推論給出微觀層面臨界核概念的實(shí)用性也有疑問。具體到水結(jié)冰相變，歸因于水分子的特殊復(fù)雜性以及與我們生活密切相關(guān)，人們對(duì)探測(cè)臨界冰核更是期盼已久，但經(jīng)諸多努力卻不能給出清晰結(jié)果，成為這個(gè)領(lǐng)域一個(gè)懸而未決的基本問題。

近日，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所王健君課題組與中國(guó)科學(xué)院大學(xué)教授周昕等合作，創(chuàng)造性地通過利用尺寸固定的納米顆粒去探測(cè)冰成核與納米顆粒的尺寸匹配信號(hào)，從而探測(cè)微小瞬時(shí)的臨界核的存在和特征。通過研究納米顆粒尺寸與其促進(jìn)冰晶成核能力的關(guān)系，研究人員發(fā)現(xiàn)，僅當(dāng)納米顆粒的尺寸大于某個(gè)臨界值時(shí)才能有效地促進(jìn)冰成核發(fā)生，而較小尺寸的納米顆粒則幾乎不能幫助冰核形成。而且納米顆粒尺寸在促進(jìn)冰成核能力方面的尺寸閾值現(xiàn)象是普遍的，與過冷溫度簡(jiǎn)單成反比關(guān)系，幾乎不依賴于納米顆粒的種類、結(jié)構(gòu)等特征。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果與經(jīng)典成核理論關(guān)于臨界核和自由能的計(jì)算預(yù)言完全相符，首次在實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了水結(jié)冰過程中臨界冰核的存在以及它的尺寸和過冷溫度的依賴關(guān)系。該項(xiàng)課題研究有效澄清了近幾十年來關(guān)于“經(jīng)典成核理論”在描述原子尺度的臨界核特征的有效性方面的普遍疑慮，加深了對(duì)水結(jié)冰這一重要相變現(xiàn)象的微觀機(jī)制的理解。該工作對(duì)水結(jié)冰機(jī)理、相變現(xiàn)象乃至統(tǒng)計(jì)物理中宏觀和微觀關(guān)系等都有重要意義。同時(shí)這種探測(cè)臨界冰核的策略也可以用于其它相變成核過程的臨界核探測(cè)，從而可能改進(jìn)對(duì)整個(gè)相變成核領(lǐng)域的認(rèn)識(shí)。此外，該研究結(jié)果表明：設(shè)計(jì)與臨界冰核尺寸相當(dāng)?shù)膱D案化表面，可以達(dá)到高效調(diào)控冰晶形成的目的，為防覆冰涂層的設(shè)計(jì)提供了新思路。相關(guān)研究工作發(fā)表在近期的《自然》雜志上（Nature, 576, 437-441(2019)），通訊作者為王健君和周昕，第一作者為白國(guó)英。

　　圖：a, 不同納米片冰成核能力的突變; b, 氧化石墨烯表面冰成核自由能壘的突變，插圖展示了納米片尺寸小于或大于臨界冰核直徑時(shí)臨界冰核形狀的示意圖。當(dāng)納米片尺寸小于臨界冰核時(shí)，冰核生長(zhǎng)受限于納米片邊緣，導(dǎo)致冰核形狀改變，從而使成核自由能壘急劇增大。

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1827-6