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《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》:大連化物所實(shí)現(xiàn)電還原一氧化碳直接制乙烯

來(lái)源:大連化物所      2019-12-09
導(dǎo)讀:近日,大連化物所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄧德會(huì)研究員團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)電催化一氧化碳高選擇性直接制備乙烯,該工作為高選擇性、低能耗地通過(guò)一氧化碳制備乙烯提供了新思路。

  乙烯是十分重要的工業(yè)原料,目前工業(yè)上主要采用石腦油高溫裂解(800-900oC)的方法來(lái)制備。從化石資源有效利用的角度出發(fā),通過(guò)費(fèi)托合成反應(yīng)(CO+H2)將一氧化碳轉(zhuǎn)化生成高附加值制的C2-C4烯烴一直受到研究者的關(guān)注。然而,該過(guò)程除了需要高溫(200-450oC)、高壓(5-50 bar)等苛刻條件之外,還由于其產(chǎn)物受Anderson-Schulz-Flory分布的限制,C2產(chǎn)物的選擇性往往低于30%,并且產(chǎn)生大量的CO2,造成碳資源的嚴(yán)重浪費(fèi)。因此,急需發(fā)展高選擇性、環(huán)境友好、條件溫和的乙烯制備方法。

  該團(tuán)隊(duì)在優(yōu)化銅基催化劑的基礎(chǔ)上,通過(guò)調(diào)節(jié)電極的疏水性來(lái)增加CO的擴(kuò)散速率,有效促進(jìn)了CO分子在銅基催化劑表面的C-C偶聯(lián)過(guò)程。通過(guò)利用H2O作還原劑,在常溫常壓的溫和條件下實(shí)現(xiàn)了CO高選擇性地電催化生成乙烯。CO電催化還原到乙烯的法拉第效率高達(dá)52.7%。相比于傳統(tǒng)費(fèi)托合成,該過(guò)程完全沒(méi)有CO2的生成,基于CO轉(zhuǎn)化計(jì)算,生成乙烯的選擇性在70%左右,這打破了費(fèi)托合成中C2產(chǎn)物30%的選擇性限制。同時(shí),該團(tuán)隊(duì)與蘇海燕研究員、張東輝院士等合作,結(jié)合DFT理論計(jì)算研究了反應(yīng)活性位和反應(yīng)過(guò)程,對(duì)比生成乙烯和乙醇的反應(yīng)中間體和路徑,發(fā)現(xiàn)Cu(100)晶面是最有利于CO電轉(zhuǎn)化生成乙烯的活性位,這為后續(xù)催化劑的設(shè)計(jì)指明了方向。

  相關(guān)研究成果以通訊形式發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上,并被選為熱點(diǎn)文章“Hot Paper”。上述工作得到了國(guó)家科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金項(xiàng)目、教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(2011·iChEM)的資助。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910662

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