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作為一種典型的具有精確化學(xué)計量比的多金屬氧化物，Li4Ti5O12因其優(yōu)異的安全性和循環(huán)穩(wěn)定性，被認(rèn)為是極具潛力的下一代鋰離子電池負(fù)極材料。但是，Li4Ti5O12材料本身低的電子電導(dǎo)率和鋰離子傳導(dǎo)系數(shù)，限制了其在高倍率鋰離子電池中的應(yīng)用。具有結(jié)晶骨架的介孔材料可以有效促進(jìn)其骨架內(nèi)外離子和電子的傳輸速率，進(jìn)而極大的提升材料的倍率性能，被認(rèn)為是極具效果的電極材料改性策略之一。然而截止到目前，制備具有晶化骨架的有序介孔Li4Ti5O12材料仍是巨大的挑戰(zhàn)。這主要是由于金屬前驅(qū)體與模板劑自的組裝過程和后續(xù)結(jié)晶過程不可控所致。

圖1 分子設(shè)計策略制備Ti3+離子摻雜有序介孔Li4Ti5O12納米晶框架（OM-Ti3+-Li4Ti5O12）示意圖

      針對以上問題，復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系趙東元教授研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)出了一種通用的分子設(shè)計策略并成功制備出了Ti3+離子摻雜的有序介孔Li4Ti5O12納米晶框架（OM-Ti3+-Li4Ti5O12）。其合成示意圖如圖1所示。該策略的亮點(diǎn)是Ti4+/Li+-檸檬酸螯合物（TLCC）被首先設(shè)計合成為一種新型的分子前驅(qū)體。在該分子前驅(qū)體中，檸檬酸的羧基可以螯合精準(zhǔn)化學(xué)計量比的Ti4+和Li+。兩種金屬離子幾乎原子級別的分散在該分子前驅(qū)體中，該特點(diǎn)有利于在較低溫度下生成Li4Ti5O12晶相。此外，該分子前驅(qū)體中富含的羥基可以保證其與模板劑（F127）的良好協(xié)同共組裝，為有序介觀結(jié)構(gòu)的制備奠定了基礎(chǔ)。最后，分子前驅(qū)體中的檸檬酸根在焙燒過程中，一方面可以形成原位碳骨架，進(jìn)而限制Li4Ti5O12納米晶的生長，另一方面可以原位還原Ti4+至Ti3+。該特點(diǎn)即保證了高溫條件下有序介孔結(jié)構(gòu)的維持，也為該材料用于高性能鋰電負(fù)極奠定了基礎(chǔ)。該分子設(shè)計策略還可用于其他有序介孔多金屬氧化物的擴(kuò)展合成。

       該論文的第一作者為王常耀博士，復(fù)旦大學(xué)的趙東元教授、李偉副教授為該論文的共同通訊作者。該工作得到了復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系、先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室、上海市科學(xué)技術(shù)委員會重點(diǎn)基礎(chǔ)研究項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金等的大力支持。

       全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201907748