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1T' MoTe2是一種典型的二維半金屬過(guò)渡金屬硫族材料，具有相轉(zhuǎn)變、超導(dǎo)及磁阻等特性，在新型開關(guān)器件和拓?fù)鋱?chǎng)效應(yīng)晶體管領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用前景。結(jié)構(gòu)決定性質(zhì)，1T' MoTe2是單斜晶體結(jié)構(gòu)的各向異性材料，意味著它在各向異性光學(xué)領(lǐng)域，如偏振寬光譜探測(cè)器、偏振等離子體激元和非線性光學(xué)等方面具有潛在的應(yīng)用優(yōu)勢(shì)。但1T' MoTe2晶體最基本的光學(xué)參數(shù)仍未被揭示，如復(fù)折射率、光學(xué)吸收等性質(zhì)。其一是由于合成形貌、層數(shù)以及相可控的1T' MoTe2晶體仍存在挑戰(zhàn)，其二是由于1T' MoTe2晶體，尤其是少層晶體非常不穩(wěn)定，使得材料的結(jié)構(gòu)表征條件極為嚴(yán)苛。
近日，西北工業(yè)大學(xué)馮晴亮副教授課題組以此為研究背景，采用化學(xué)氣相沉積法可控的合成了形貌和層數(shù)可控的1T' MoTe2晶體，深入研究了其各向異性光學(xué)特性，如光學(xué)復(fù)折射率、光學(xué)吸收，并建立了一種無(wú)損、快速指認(rèn)晶向的顯微光學(xué)成像法，相關(guān)工作發(fā)表于近期的Small (smll.201903159,, IF=10.856)，并被選為當(dāng)期的內(nèi)封面報(bào)道文章(, 圖1)。光學(xué)和原子力顯微成像表明所制備的1T' MoTe2晶體表面潔凈且晶疇尺寸可達(dá)60 μm，具有明顯的各向異性生長(zhǎng)行為（圖2）。透射電子顯微鏡和選區(qū)電子衍射成像表明所制備的MoTe2晶體為1T'相，且為單晶。角分辨偏振拉曼光譜證實(shí)了1T' MoTe2晶體的各向異性晶格方向。
圖1：封面示意圖
在此基礎(chǔ)上，作者利用角分辨偏振光學(xué)襯度譜研究了1T' MoTe2單晶的各向異性光學(xué)吸收性質(zhì)（圖3）。結(jié)果表明1T' MoTe2單晶在綠光區(qū)域具有最強(qiáng)的各向異性吸收，其次是藍(lán)光區(qū)域，而紅光區(qū)域幾乎沒有變化。經(jīng)分析，1T' MoTe2單晶的（010）取向（Mo鏈）顯示出最強(qiáng)的綠光區(qū)及藍(lán)光區(qū)各向異性吸收，而（100）取向則相反。
圖2. 化學(xué)氣相沉積法生長(zhǎng)單晶1T' MoTe2材料
圖3. 三層1T' MoTe2晶體的線性二色性
利用第一性原理計(jì)算獲得了1-3層1T' MoTe2單晶的態(tài)密度，探究了其在可見光區(qū)域的帶內(nèi)躍遷過(guò)程，首次揭示了1T' MoTe2晶體在可見光區(qū)550 nm附近的各向異性光學(xué)吸收主要是源于Mo原子的dz2軌道和Te原子的px軌道中電子的帶內(nèi)躍遷。
在此基礎(chǔ)上，作者利用菲涅爾公式計(jì)算了1T' MoTe2多層結(jié)構(gòu)的吸收光譜（圖4），結(jié)果顯示（100）和（010）方向上的折射率在可見光范圍內(nèi)明顯不同，證實(shí)了1T' MoTe2晶體的光學(xué)各向異性。550 nm波長(zhǎng)處的消光系數(shù)k大于折射率n，證實(shí)了1T' MoTe2晶體具有金屬特性。該特性使得其有望在可見光區(qū)域產(chǎn)生各向異性表面等離子體。
圖4. 多層光子結(jié)構(gòu)示意圖及光學(xué)吸收計(jì)算。
最后，作者利用角分辨偏振光學(xué)成像法對(duì)1T' MoTe2晶體進(jìn)行了表征（圖5），其結(jié)果與角分辨偏振光學(xué)吸收光譜、偏振拉曼光譜的測(cè)量結(jié)果相一致，實(shí)現(xiàn)了晶格取向的快速、無(wú)損鑒定。
圖5. 角分辨率偏振光學(xué)成像法快速無(wú)損指認(rèn)1T' MoTe2晶體的晶格方向。
這項(xiàng)工作不僅提供了一種快速無(wú)損判別各向異性二維材料晶界和晶格取向的方法，也為二維各向異性材料在偏振光學(xué)，凝聚態(tài)物理和新概念器件方面的理論研究和實(shí)際應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。文章的第一作者為西北工業(yè)大學(xué)2016級(jí)碩士研究生朱美潔，西北工業(yè)大學(xué)的馮晴亮副教授為通訊作者，翟天佑教授和徐華副教授為共同通訊作者。北京大學(xué)張錦教授課題組、華中科技大學(xué)翟天佑教授課題組、陜西師范大學(xué)徐華副教授課題組、西北工業(yè)大學(xué)陸華副教授等在微區(qū)光學(xué)測(cè)量，結(jié)構(gòu)表征及光學(xué)性質(zhì)計(jì)算等方面提供了有力支持。此外，該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高校基礎(chǔ)研究基金、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、陜西省自然科學(xué)基金的支持。
聲明：化學(xué)加刊發(fā)或者轉(zhuǎn)載此文只是出于傳遞、分享更多信息之目的，并不意味認(rèn)同其觀點(diǎn)或證實(shí)其描述。若有來(lái)源標(biāo)注錯(cuò)誤或侵犯了您的合法權(quán)益，請(qǐng)作者持權(quán)屬證明與本網(wǎng)聯(lián)系，我們將及時(shí)更正、刪除，謝謝。 電話：18676881059，郵箱：gongjian@huaxuejia.cn
