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引言：“一夢多年，三角困境”終得解

含能材料常用于國防、航天、礦業(yè)爆破等關(guān)鍵領(lǐng)域。一直以來，研究者都希望材料能同時滿足三大理想特性：能量高、感度低、熱穩(wěn)定性好。然而，就像無法同時抵達三角形的三個頂點，這三者始終難以在一種材料中完美融合。提升能量往往導致感度升高、危險性加大；增強穩(wěn)定性又常伴隨能量衰減。正因如此，破解這一“三角困境”，被國際公認為含能材料領(lǐng)域的“圣杯”。

圖1. 含能材料性能三角困境

分子設(shè)計：高氮雙內(nèi)鹽，巧解平衡難題

研究團隊跳出傳統(tǒng)思路，摒棄了易導致結(jié)構(gòu)疏松的離子型設(shè)計，轉(zhuǎn)向構(gòu)建一種新型“平面雙內(nèi)鹽結(jié)構(gòu)”。該設(shè)計具備三大創(chuàng)新點：

高氮骨架：利用氮元素高生成焓、多氣體產(chǎn)物的特性，為高能量奠定基礎(chǔ)；同時，氮原子可形成豐富氫鍵和分子間作用力，顯著提升材料的穩(wěn)定性；

精巧構(gòu)型：通過原子級精準調(diào)控，實現(xiàn)能量釋放、穩(wěn)定性和安全性的最優(yōu)平衡；

簡潔合成：團隊開發(fā)出僅需2-3步的高效合成路徑，可規(guī)?；苽?/span>TYX系列材料，大幅降低產(chǎn)業(yè)化門檻。

合成路線：高效、高選擇性

該系列三種化合物均以經(jīng)典高氮化合物BTATz為共同前體，通過高效、高選擇性的合成路徑制備：首先，BTATz在磺酸烷溶劑中與3,6-雙(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪發(fā)生取代反應，生成中間體2；隨后在磷酸三乙酯與多聚磷酸體系中經(jīng)高溫環(huán)化，得到關(guān)鍵中間體TYX-1；最后，TYX-1分別經(jīng)濃硝酸硝化（得TYX-2）或過氧化氫/鎢酸鈉氧化（得TYX-3），以較高收率（78%–85%）獲得目標產(chǎn)物。整個路線有效規(guī)避了傳統(tǒng)合成中涉及的高危中間體，兼具高效性與安全性。

圖2. TYX-1、TYX-2和TYX-3的合成路線

性能數(shù)據(jù)：“一骨架、三協(xié)同”，鑄就性能新高度

TYX-1：實測密度1.83 g·cm^-3，熱分解峰溫達473℃，含氮量高達73%，理論爆速8.6 km/s，機械感度（撞擊感度 > 40 J；摩擦感度 > 360 N）與鈍感炸藥TATB相當。

TYX-2：實測密度2.04 g·cm^-3，熱分解峰溫為221℃，理論爆速9.915 km·s?1，機械感度顯著低于CL-20（撞擊感度22.5 J，摩擦感度180 N）。

TYX-3：實測密度1.99 g·cm^-3，熱分解峰溫達365°C，感度與TATB相當（撞擊感度 > 40 J，摩擦感度 > 360 N），理論爆速9.315 km·s?1。

通過單晶X射線衍射解析其分子結(jié)構(gòu)與堆疊模式，確認其平面共軛結(jié)構(gòu)與密集分子間作用（氫鍵、π–π堆積）。通過Hirshfeld表面分析和靜電勢（ESP）計算揭示其高頻氫鍵網(wǎng)絡與電荷分布特征。

圖4. TYX-1 (a-d)、TYX-2 (e-h)和TYX-3 (i-l)的分子結(jié)構(gòu)、單晶結(jié)構(gòu)和理化性能數(shù)據(jù)

理論計算與機理研究

反應起始于化合物R（即化合物2經(jīng)初次環(huán)化所得產(chǎn)物）中四唑環(huán)的N-N鍵斷裂，引發(fā)五元環(huán)開環(huán)，并跨越能壘為+22.9 kcal·mol^-1的過渡態(tài)TS1，形成疊氮中間體IM1。隨后，經(jīng)由C-N σ鍵旋轉(zhuǎn)與氫原子遷移協(xié)同作用，生成中間體IM2。該中間進一步通過能壘為+37.2 kcal·mol^-1的過渡態(tài)TS2，發(fā)生N-N鍵斷裂，同時釋放一分子氮氣，生成N-卡賓物種IM3。IM3經(jīng)C-N鍵重排達到最優(yōu)構(gòu)象，跨越+12.8 kcal·mol?1的能壘（TS3），完成五元環(huán)的閉環(huán)，最終以高度放熱的方式生成熱力學穩(wěn)定性顯著提高的產(chǎn)物Pro（即TYX-1，ΔG = -58.5 kcal·mol^-1）。

研究團隊采用DFT計算（M062X/Def2-TZVP）對該環(huán)化過程進行了深入解析，清晰揭示了從四唑開環(huán)、氮氣逸出到五元環(huán)重構(gòu)的完整反應路徑，凸顯了TYX-1作為熱力學穩(wěn)定產(chǎn)物的合理性與優(yōu)越性。

(a) TYX-1環(huán)化反應的合理機理；(b) TYX-1環(huán)化路徑的自由能分布圖

應用前景：固體推進劑與發(fā)射藥配方性能的雙重提升

表1 低特征信號PNMMO推進劑的能量特性參數(shù)

表2 （添加RDX、HMX、CL-20或TYX-2的）典型三基發(fā)射藥配方及其能量參數(shù)計算值.

在PNMMO基固體推進劑和三基發(fā)射藥中引入TYX系列含能材料，可帶來多方面的性能提升：

其比沖（Isp）相較于AP基推進劑最高提升35.6 s；

火藥力（Force Capacity）較RDX/HMX體系提高約30 J·g^-1；

燃燒產(chǎn)物中氮氣含量高達32.9%，有效抑制燒蝕，延長使用壽命；

爆溫降低超過150 K，顯著增強了熱安全性。

這些優(yōu)勢共同體現(xiàn)了TYX材料在先進推進系統(tǒng)中的重要應用潛力。

結(jié)論與展望

TYX系列材料的成功研制，標志著我國在高性能含能材料領(lǐng)域取得重大原創(chuàng)突破，在國際上首次實現(xiàn)了“高能-低感-耐熱”三重性能的協(xié)同提升，從根本上解決了長期制約該領(lǐng)域發(fā)展的核心瓶頸。其性能優(yōu)勢源于創(chuàng)新的分子設(shè)計與電子結(jié)構(gòu)調(diào)控，融合高氮含量、平面共軛及多重氫鍵網(wǎng)絡等結(jié)構(gòu)特征，從本質(zhì)上協(xié)同平衡了能量與安全性。在固體推進劑和發(fā)射藥中的應用表明，TYX材料不僅可顯著提升能量性能，更具備增強熱安全性與延長使用壽命的巨大潛力。該材料可為新一代高能、鈍感、耐熱型武器裝備提供關(guān)鍵材料基礎(chǔ)，并在深井超高溫爆破、航天器特種推進等極端環(huán)境中展示出廣闊應用前景。隨著合成工藝持續(xù)優(yōu)化與應用研究不斷深入，TYX材料有望快速實現(xiàn)工程化應用，為我國宇航工程、民用爆破技術(shù)及國際含能材料發(fā)展注入強勁的“中國動能”，顯著推動我國含能材料向高性能、高安全、耐候化方向跨越發(fā)展，最終在攻克該領(lǐng)域世界級難題中樹立中國標桿。

文章來源：

Journal of Materials Chemistry A, 2025, 13, 25103-25109.

Defence Technology, 2025, DOI: 10.1016/j.dt.2025.05.024.

通訊作者：譚博軍、劉寧、張根、張慶華

第一作者：譚博軍、竇金康、蘇劍、楊雄、唐長偉

單位：西安近代化學研究所、南京理工大學、西北工業(yè)大學、甘肅銀光集團