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Chem. Eng. J.:寧夏大學彭娟團隊開發(fā)SnO?/NF電極,實現(xiàn)PET塑料與CO?協(xié)同轉(zhuǎn)化高效制備甲酸鹽??

來源:化學加APP      2025-07-07
導讀:寧夏大學彭娟團隊通過一步水熱法成功制備了自支撐SnO?/NF電極,實現(xiàn)了聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料衍生的乙二醇(EG)高效電催化氧化為高附加值甲酸鹽(法拉第效率達99.8%)。結(jié)合陰極CO?還原反應(CO?RR),構建了PET氧化||CO?RR耦合系統(tǒng),在2.9 V電壓下甲酸鹽總法拉第效率達182%,為廢棄塑料資源化利用提供了新策略。
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第一作者仇江回
通訊作者彭娟
通訊單位寧夏大學
論文DOI10.1016/j.cej.2025.165447


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寧夏大學彭娟團隊通過一步水熱法成功制備了自支撐SnO?/NF電極,實現(xiàn)了聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料衍生的乙二醇(EG)高效電催化氧化為高附加值甲酸鹽(法拉第效率達99.8%)。結(jié)合陰極CO?還原反應(CO?RR),構建了PET氧化||CO?RR耦合系統(tǒng),在2.9 V電壓下甲酸鹽總法拉第效率達182%,為廢棄塑料資源化利用提供了新策略。


背景介紹

全球每年約7000萬噸PET塑料因難降解性主要通過填埋或焚燒處理,造成嚴重環(huán)境與資源浪費。同時,化石燃料過度使用導致CO?過量排放加劇溫室效應。傳統(tǒng)PET回收技術(如機械回收)經(jīng)濟性低,而電催化技術因反應條件溫和、選擇性高、碳排放低,成為塑料升級回收的理想途徑。然而,現(xiàn)有EG氧化反應(EGOR)催化劑依賴貴金屬,成本高且易中毒,亟需開發(fā)高效廉價的替代材料。


圖文解析

1. 催化劑設計與性能

研究團隊通過調(diào)控SnO?負載量優(yōu)化電極性能,發(fā)現(xiàn)SnO?的氧親和位點可抑制析氧副反應,并通過界面電子效應調(diào)控Ni活性中心的d帶中心位置,促進醛中間體吸附與C-C鍵斷裂。

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1. SnO?/NF電極的結(jié)構表征

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2. SnO?/NF電極電化學測試和產(chǎn)物分析

2. 反應機制

原位拉曼與FTIR表明:EGOR遵循電化學-化學串聯(lián)路徑,NiOOH作為活性中心氧化EG,SnO?作為電子傳輸層促進中間體轉(zhuǎn)化。DFT計算證實SnO?使Ni位點d帶中心上移,降低CHOCHO*形成的能壘(0.55 eV vs. NiOOH0.77 eV)。

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3. SnO?/NF電極反應機理研究

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4. DFT計算結(jié)果

3. 實際應用

PET水解液(EG+TPA)與CO?RR耦合,系統(tǒng)在30 h穩(wěn)定性測試中保持高效運行,最終分離獲得87.62%對苯二甲酸和89.1%甲酸鈉。

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5. PET的升級回收


總結(jié)與展望

該工作通過SnO?/Ni界面工程實現(xiàn)了PET塑料與CO?協(xié)同轉(zhuǎn)化,兼具環(huán)境與經(jīng)濟效益。未來可通過擴大電極尺寸、優(yōu)化反應器設計推動工業(yè)化應用,為雙碳目標下廢棄碳資源循環(huán)提供新思路。


作者簡介

彭娟教授寧夏大學教授、博士生導師,2023-2024連續(xù)兩年入選全球前2%頂尖科學家榜單。2016年入選寧夏“百人計劃”人才,2018年入選自治區(qū)科技創(chuàng)新領軍人才。主持完成了項國家自然科學基金項目及多項省部級項目。在研主持國家自然科學基金項目地區(qū)項目1項,重點項目子課題1項及多項省部級項目。以第一作者或通訊作者發(fā)表學術論文60余篇,單篇最高被引 2000余次。相關文章發(fā)表在高質(zhì)量期刊如Nano Letters, Small, Journal of Materials Chemistry A, Materials Today Nano, Materials Today Advances, ACS Applied Materials and Interfaces 等。授權發(fā)明專利2項,實用新型專利1項。1篇文章入選“中國最具國際影響百篇論文”。獲第六屆中國僑界貢獻創(chuàng)新人才獎。獲寧夏科技進步獎三等獎(排名2),指導研究生獲得寧夏回族自治區(qū)優(yōu)秀碩士學位論文;榮獲寧夏優(yōu)秀自然科學論文一等3項,二等獎2項,三等獎1項。指導本科生和研究生獲自治區(qū)“互聯(lián)網(wǎng)+”創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽銀獎和銅獎,指導本科生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項目國家級2項,區(qū)級3項。主編教材1部,參編教材2。

文獻詳情:

Boosted production of formate via paired electro-reforming of poly (ethylene terephthalate) plastic and CO?reduction.
Jianghui Qiu a , Zhixin Jing a , Dongping Zhan b , Juan Peng a
Chemical Engineering Journal, 2025
https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.165447
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