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人口的急劇增長和能源的過度消耗推動了能量儲存和轉(zhuǎn)換裝置的發(fā)展。ZABs因其良好的可持續(xù)性、便攜性、經(jīng)濟可行性和高能量密度而被認為是最有吸引力的候選電池之一。陰極的ORR是制約ZABs效率的關(guān)鍵因素。由于復(fù)雜的反應(yīng)過程和緩慢的ORR動力學，開發(fā)低成本和高性能的ORR電催化劑非常重要。稀土鑭元素具有大的原子半徑、多殼層軌道電子和類芬頓反應(yīng)惰性，在其上容易形成局域化的高配位結(jié)構(gòu)，有利于反應(yīng)中間體的吸附。稀土元素具有特殊的4f殼層電子構(gòu)型，可以引入可調(diào)的電子性質(zhì)和顯著的自旋軌道耦合到耦合的d帶中心，從而提高電催化性能。并且混合價態(tài)的稀土金屬可以增強氧化還原性能，從而增強ORR活性。然而，對于單原子鑭位點，由于所有最外層s和d電子的損失，幾乎空的最外層軌道是穩(wěn)定的，對于ORR是不活躍的。近年來，作為SACs的擴展，雙原子催化劑（DACs）不僅具有SACs的優(yōu)點，而且具有更靈活的活性中心和更高的金屬含量，并且它們之間存在的協(xié)同作用可能突破單原子催化劑的限制。然而，目前定向控制構(gòu)建雙原子稀土金屬活性位點仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

圖1La₂-NG催化劑的合成和形貌表征

基于以上背景，該研究通過在焦耳超快加熱裝置上的快速熱解使合成的[La₂(BA)₄(NO₃)₂(phen)₂]前體上的雙原子La₂位點嵌入到N摻雜的石墨烯上，合成了雙原子La催化劑（La₂-NG）（圖1）。HAADF-STEM結(jié)果顯示了La₂位點的形成，碳襯底上存在成對的La亮點（圖1e，f）。XAS表征結(jié)果進一步證實了穩(wěn)定的耦合La雙原子結(jié)構(gòu)的存在，并確定了La₂-NG中La的配位構(gòu)型為La₂N₆（圖2）。

圖2 La₂-NG催化劑的結(jié)構(gòu)表征

在O₂飽和的0.1 M KOH中評價了La₂-NG催化劑的電化學ORR性能（圖3）。La₂-NG催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性和穩(wěn)定性，優(yōu)于商業(yè)Pt/C，La₂-NG催化ORR的E_1/2為0.893 V。并且該催化劑具有4e^?轉(zhuǎn)移路徑的高選擇性和優(yōu)異的抗中毒能力。

圖3 La₂-NG催化劑的電化學性能圖

隨后利用原位同步輻射表征研究了La_2-NG的ORR機制（圖4）。在ORR期間更多的La位點被還原到較低的氧化態(tài)。這種還原削弱了OH在La位上的吸附，促進了OH的解吸，從而降低了ORR能壘。此外，隨著含氧物質(zhì)的吸附，La-N和La-La鍵長都表現(xiàn)出顯著的擴展，表明在ORR過程中電子的重新分布，導(dǎo)致La₂-N₆進行結(jié)構(gòu)重組，有助于調(diào)節(jié)中間體的吸附行為。

圖4 La₂-NG催化劑的原位同步輻射表征

采用DFT計算構(gòu)建了五種不同的雙原子La摻雜石墨烯模型以進一步研究La₂-NG上的催化ORR機制（圖5）。結(jié)果表明，La₂-N₆是ORR反應(yīng)的活性位點，其在決速步具有最低的反應(yīng)勢壘。此外，差分電荷密度圖和投影態(tài)密度圖表明導(dǎo)帶和價帶在La₂-N₆表面排列良好，促進了有效的電荷載流子轉(zhuǎn)移，并促進了催化活性。

圖5DFT計算圖

最后，由于La₂-NG的顯著ORR電催化性能，組裝了ZAB以探索其應(yīng)用潛力（圖6）。La₂-NG基ZAB的開路電壓為1.52 V，優(yōu)于Pt/C+RuO₂基ZAB的開路電壓（1.46 V）。此外，La₂-NG組裝的ZAB的最佳功率密度和比容量分別為192 mW cm^?2和805 mAh g_Zn^?1，超過了Pt/C+RuO₂組裝的ZAB（164 mW cm^?2和734 mAh g_Zn^?1）?；贚a₂-NG的ZAB在充放電循環(huán)275 h后表現(xiàn)出優(yōu)異可逆性和耐久性，而基于Pt/C+RuO₂的ZAB僅在120 h后表現(xiàn)出顯著的性能下降。

圖6 La₂-NG基ZAB的性能圖

該研究通過焦耳超快加熱法制備了一種新型雙原子鑭催化劑（La₂-NG）。La₂-NG表現(xiàn)出很高的ORR活性，E_1/2為0.893 V。用La₂-NG組裝的ZAB表現(xiàn)出1.52 V的高開路電壓、192 mW cm^?2的高功率密度、805 mAh gZn^?1的顯著比容量和出色的長期穩(wěn)定性，優(yōu)于用貴金屬Pt/C+RuO₂組裝的ZAB。原位表征和DFT模擬顯示La₂-NG優(yōu)異的ORR性能源于嵌入石墨烯骨架的La₂-N₆活性位點。在ORR過程中，La₂-N₆為中間體吸附提供了有利的途徑，降低了決速步的反應(yīng)勢壘，從而提高了La₂-NG的催化活性。此外，氮配位顯著增加了La二聚體上的電荷密度，促進了有效的電荷轉(zhuǎn)移，增強了催化過程。該研究為可控制備具有良好ORR活性和穩(wěn)定性的稀土DACs提供了一種途徑，并為深入理解雙原子La位對ORR的協(xié)同作用機制提供了一種方法。

管景奇，吉林大學“唐敖慶學者”英才教授、博士生導(dǎo)師，從事納米簇-單原子材料合成及電催化、能源和環(huán)境領(lǐng)域研究。于2002年和2007年分別獲得吉林大學化學學士和理學博士學位。2012-2018年先后在加州大學伯克利分校和大連化學物理研究所從事博士后研究。迄今為止共發(fā)表SCI論文240余篇，其中以第一作者或通訊作者身份在Nat. Catal., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Sci. Bull., CCS Chem., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Mater. Sci. Eng. R, Chem. Sci.等期刊上共發(fā)表相關(guān)SCI論文210余篇和2個學術(shù)專著章節(jié)，其中22篇論文入選ESI Top 1%，H因子54。目前擔任《催化學報》、《物理化學學報》、《EcoEnergy》期刊青年編委。

王振旅，吉林大學化學學院教授、博士生導(dǎo)師，主要研究方向為聚合和縮合催化。1994年和2002年分別獲得吉林大學學士學位和博士學位。2009年晉升為吉林大學化學系教授。2005年至2006年在西班牙石油與催化研究所做訪問學者。

牛效迪，吉林大學食品科學與工程學院教授，博士生導(dǎo)師，吉林大學“唐敖慶學者”英才教授。主要從事抗菌食源性天然化合物設(shè)計及化合物篩選等研究。以第一責任作者身份在國際知名期刊Advanced Functional Materials，Biosensors & Bioelectronics，Journal of Agricultural and Food Chemistry，F(xiàn)ood Chemistry等發(fā)表學術(shù)論文60余篇。

孫婧茹，畢業(yè)于吉林大學，獲理學學士和碩士學位。主要研究方向是用于能量轉(zhuǎn)換和儲存的單核/多核催化劑的合成。目前以第一作者身份在Angew. Chem. Int. Ed., Food Chem.等雜志上發(fā)表學術(shù)論文4篇。