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該研究工作得到了國家自然科學基金項目和上海市自然科學基金項目的支持。劉明賢教授為論文通訊作者，博士后宋子洋為論文第一作者。法國斯特拉斯堡大學Laurent Ruhlmann教授、課題組朱大章教授、李良春教授和甘禮華教授參與了相關研究工作。

水系鋅離子電池由于采用具有理論比容量高、環(huán)境友好和資源豐富等優(yōu)勢的鋅金屬陽極以及安全性好的水系電解液，是近年來備受關注、極具競爭力的儲能器件之一。鋅-有機電池基于有機陰極的活性基團與電解液離子的可逆氧化還原反應實現(xiàn)儲能，其活性官能團主要包括羰基、氰基、亞胺和氮自由基。然而，由于這些基團電活性不足且易溶解于電解液中，致使器件面臨比容量不高和循環(huán)壽命不足兩大挑戰(zhàn)。因此，亟需開發(fā)新型高活性有機陰極材料，以進一步提升器件的儲能性能。研究團隊報道了高活性二硝基苯分子作為鋅-有機電池陰極材料，揭示了硝基芳烴陰極中陰離子共嵌插電荷存儲機制，實現(xiàn)了硝基活性位點的高效利用和低反應能壘的快速氧化還原速率，賦予水系鋅-有機電池高比容量和長循環(huán)壽命。

理論計算和實驗結果表明，硝基在苯環(huán)上的組分異構效應是導致硝基芳烴化合物電子結構、能帶間隙和氧化還原活性差異的主要原因。得益于對稱和穩(wěn)定的分子結構，對二硝基苯（p-DB）展示出更高的親鋅活性和更高的還原電位，有助于加快電子轉移和提高氧化還原動力學。

異位光譜研究表明：i）硝基官能團作為電活性中心引發(fā)了高度可逆的氧化還原反應；ii）基于鋅離子與硝基氧（去）配位，硝基芳烴陰極經歷了兩步連續(xù)的電荷存儲過程。紫外光譜和RDG模擬揭示了硝基芳烴分子與碳載體的弱π–π相互作用，賦予硝基芳烴@碳復合陰極優(yōu)異的結構穩(wěn)定性和反應動力學。

分子動力學模擬和拉曼光譜研究表明，OTF?陰離子參與了Zn2+的溶劑化過程，兩者以Zn(OTF)+形式與硝基發(fā)生氧化還原反應實現(xiàn)儲能。獨特的陰離子共嵌插機制避免了相鄰硝基芳烴分子結構重排以平衡Zn2+，有效降低了離子的擴散遷移勢壘，提高了電池的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202208821