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高效的C-H鍵極化是低溫光催化CH4轉(zhuǎn)化的先決條件，但短距離異種電荷活性對拉伸C-H鍵能力較差，限制了低溫光催化CH4活化。設(shè)計位點間距靈活可調(diào)的極化環(huán)境有利于提升C-H的空間拉伸效率?；诖?，該工作提出利用長距離的路易斯酸(LA)和路易斯堿(LA)組成的固體受阻路易斯對（FLP）極化活化C-H鍵，并結(jié)合理論計算研究了FLP位點的光致電荷躍遷對C-H鍵活化效率的影響。

該研究以銳鈦礦TiO₂為模型，首先利用DFT計算證明以低價金屬離子(M = Ga³⁺、In³⁺、Zn²⁺)取代TiO₂ (101)面六配位Ti_6c作為路易斯酸(LA)、以相鄰五配位Ti_5c-OH作為路易斯堿(LB)可形成被氧空位(Vo)阻隔的長距離(0.31-0.37 nm)的FLP位點(M-Vo-Ti_5c-OH)，甲烷通過CH₃-LA-LB-H的方式活化。根據(jù)理論計算結(jié)果，作者利用課題組已有在多孔半導體甲烷光催化轉(zhuǎn)化的工作基礎(chǔ)（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 6592–6600; Angew. Chem. Intern. Ed., 2021, 60, 11901–11909；ACS Catal. 2021, 11, 3352–3360），結(jié)合金屬離子摻雜和氫化處理制備得到了具有多級孔結(jié)構(gòu)的Ti基FLP。相比其它摻雜金屬離子，由于LA-LB的長距離和酸堿強度匹配，氫化Ga摻雜的復合材料表現(xiàn)出最高的CH₄轉(zhuǎn)化速率(139 μmol g^-1 h^-1)。根據(jù)TD-DFT計算和原位EPR分析，光輻照導致電子從LA激發(fā)到LB，從而促進·CH₃的形成和C-C耦聯(lián)。這項工作為設(shè)計和構(gòu)建具備光催化活性的 FLP 用于甲烷 Csp3-H 極化活化提供了指導，有望積極推動 FLP 體系在溫和條件下烷烴選擇性轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用。

上述研究工作由博士生馬嘉渝在我校張金龍教授和王靈芝教授指導下完成。該工作得到了材料生物學與動態(tài)化學教育部前沿科學中心、費林加諾貝爾獎科學家聯(lián)合研究中心、國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、上海市科委項目資金的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.checat.2022.05.016

參考資料：https://chem.ecust.edu.cn/2022/0620/c6623a146108/page.htm