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正文
圖1. 課題設(shè)計(jì)及NHP電催化性能測(cè)試
接下來(lái)，團(tuán)隊(duì)證實(shí)活性中間體NHP-1H與硫酸反應(yīng)可以釋放出氫氣（圖2A）。并提供了在酸性電化學(xué)條件下，對(duì)于NHP-1+會(huì)優(yōu)先得電子再得質(zhì)子的實(shí)驗(yàn)證據(jù)（圖2B）。
圖2. 機(jī)理實(shí)驗(yàn)
為了進(jìn)一步證實(shí)反應(yīng)機(jī)理，團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了DFT計(jì)算，計(jì)算結(jié)果如圖3所示。NHP催化劑的HER過(guò)程遵循Heyrovsky型機(jī)理。即電子轉(zhuǎn)移-質(zhì)子轉(zhuǎn)移-電子轉(zhuǎn)移（ET-PT-ET）過(guò)程：NHP催化劑首先經(jīng)歷單電子還原，形成自由基陽(yáng)離子中間體，然后質(zhì)子化形成自由基陽(yáng)離子，最后再次經(jīng)歷單電子還原形成NHP-H氫化物作為活性物種。
圖3. DFT計(jì)算
總結(jié)
綜上，團(tuán)隊(duì)開發(fā)了有機(jī)小分子NHP作為一種有效的HER催化劑，實(shí)現(xiàn)了迄今為止無(wú)金屬小分子催化劑的最佳活性。NHP催化劑的成功開發(fā)為HER提供了新的思路。未來(lái)，團(tuán)隊(duì)將進(jìn)一步優(yōu)化NHP催化劑的活性和穩(wěn)定性，并探索其在其他電催化反應(yīng)中的應(yīng)用。
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