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近日，太原理工大學化學學院張獻明教授團隊在金屬團簇氧電催化（OER/ORR）領域取得重要研究進展，研究以“Optimizing Electronic Synergy of Atomically Dispersed Dual-Metal Ni-N4and Fe-N4Sites with Adjacent Fe Nanoclusters for High-efficiency Oxygen Electrocatalysis”為題發(fā)表在國際頂級學術期刊《Energy & Environmental Science》（影響因子32.5）上。該論文的第一署名單位為太原理工大學，第一作者是化學學院蒙海兵副教授，通訊作者為化學學院蒙海兵副教授、德國柏林亥姆霍茲材料與能源中心武斌博士、太原理工大學化學學院張獻明教授和武漢理工大學麥立強教授。

金屬團簇具有充分暴露的表面活性位點和高的原子利用率，可有效促進物質的吸附和轉化，近年來在電催化領域受到大家的廣泛關注。通常，金屬團簇需要負載到特定載體上以賦予其高活性和穩(wěn)定性，減小團聚效應。然而，關于如何高效地負載金屬團簇以提升其催化性能和闡明團簇與載體間的協(xié)同作用仍然具有巨大挑戰(zhàn)。

圖1.氮摻雜石墨烯支撐的Mo8O26-NbNxO共價異質團簇催化劑

針對這一難題，張獻明教授團隊前期通過水熱法和氮化工藝在氮摻雜石墨烯上高效負載了Mo8O26和NbNxOy團簇共價異質結構，提供了完全暴露的活性位點和適當?shù)碾娮咏Y構，優(yōu)化了中間體的吸附，使得催化劑在pH通用電解質中表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化析氫活性和穩(wěn)定性，相關工作發(fā)表在化學頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.2023, 62, e202306896。在此基礎上，近日團隊進一步通過簡單熱解金屬酞菁和氮摻雜碳前驅體，開發(fā)了一種Fe納米團簇修飾的雙金屬單原子NiFe-N-C催化劑，進一步揭示了金屬團簇與單原子氮摻雜碳載體之間的電子協(xié)同及其對催化活性和穩(wěn)定性的提升作用，闡明了相關構效關系。實驗及理論計算結果表明，F(xiàn)e納米團簇與Ni/Fe-N4之間電子協(xié)同作用優(yōu)化了含氧中間體的吸附/解吸，賦予催化劑出色的氧電催化活性和耐久性。

圖2. NiFe-N-C催化劑的合成和結構表征分析

圖3. NiFe-N-C催化劑的電化學表征

電化學測試結果表明，NiFe-N-C的ORR半波電位僅為0.87 V并具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，性能優(yōu)于商業(yè)Pt/C。同時，NiFe-N-C在10 mA cm-2下的OER過電位僅為323 mV，表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。作為雙功能氧電催化劑，其OER和ORR之間的電勢差僅為0.68 V，性能超過商業(yè)的貴金屬催化劑和其它催化劑。

圖4.基于NiFe-N-C催化劑的鋅空氣電池性能

以NiFe-N-C電催化劑為空氣電極的可充電鋅-空氣電池在251 mA cm-2電流密度下具有153 mW cm-2的高功率密度，在10 mA cm-2電流密度下具有818 mAh g-1的高放電容量以及超長的循環(huán)穩(wěn)定性（750 h），大大優(yōu)于貴金屬Pt/C+IrO2基鋅空氣電池性能，展現(xiàn)出優(yōu)異的鋅空氣電池應用潛力。

該工作為金屬團簇和原子級分散金屬位點的協(xié)同電子調制提供了有效的策略，解決了金屬團簇催化劑在氧電催化方面活性和穩(wěn)定性不足的難題，為設計先進的雙功能氧電催化劑及其它催化劑開辟了新的途徑。

論文連接：https://doi.org/10.1039/D3EE03383J