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近日，青島科技大學(xué)化工學(xué)院張永超副教授、朱曉東教授團(tuán)隊(duì)在電催化固氮領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Enhanced N₂Adsorption and Activation by Combining Re Clusters and In Vacancies as Dual-Sites for Efficient and Selective Electrochemical NH₃Synthesis”為題發(fā)表在國際知名期刊《Nano Letters》（影響因子10.8，中科院1區(qū)）論文第一作者為2021級博士生李少權(quán)，通訊作者為張永超副教授與朱曉東教授。青島科技大學(xué)為第一作者及唯一通訊作者單位。

NH₃作為一種重要的化工原料，被廣泛用于生產(chǎn)尿素、碳酸鈉、銨肥等。在工業(yè)上產(chǎn)氨主要依靠傳統(tǒng)的Haber-Bosch過程，這個過程需要大量的不可再生能源。電催化NRR憑借環(huán)保、可持續(xù)發(fā)展以及可再生等優(yōu)點(diǎn)在人工固氮產(chǎn)氨中發(fā)揮著重要的作用。然而，實(shí)現(xiàn)較高的氨產(chǎn)率和合理的法拉第效率也是電催化NRR面臨的巨大挑戰(zhàn)。為了解決這一問題，通過結(jié)合Re團(tuán)簇和V_In作為自發(fā)N₂吸附和活化的雙位點(diǎn)，構(gòu)建Re-In₂Se₃-V_In/CC催化劑從而同時顯著提高電催化NRR的活性與選擇性。研究發(fā)現(xiàn)，V_In的存在可以通過強(qiáng)電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)同時提供活性位點(diǎn)和限制Re簇。此外，在V_In的約束作用下Re簇穩(wěn)定分散在In₂Se₃上，從而使Re-V_In位點(diǎn)的可用性最大化。DFT計(jì)算表明，Re團(tuán)簇在銦缺陷In₂Se₃(110)上的存在，可以調(diào)節(jié)NRR途徑由In₂Se₃(110)上的交替途徑轉(zhuǎn)變?yōu)檫h(yuǎn)端交替混合途徑，有利于*N₂的吸附和活化，及*NH₃的解吸能壘，有效地加速了電催化NRR的反應(yīng)動力學(xué)。

如何開發(fā)一類兼具活性與選擇性的NRR催化劑是電催化固氮反應(yīng)需要克服的瓶頸。P區(qū)金屬被認(rèn)為是一類具有優(yōu)異選擇性的NRR催化劑，除具有部分占據(jù)軌道外，還可以通過p電子的反饋激活，有效削弱甚至破壞強(qiáng)的N≡N叁鍵。近期，我們在國際知名期刊《Small》（影響因子13.3，中科院1區(qū)）上發(fā)表題為“P-Block Metal-based Electrocatalysts for Nitrogen Reduction to Ammonia: A Minireview”的綜述文章。詳細(xì)分析了硼族、碳族和氮族等P區(qū)金屬基催化劑NRR的機(jī)理，并分別對P區(qū)金屬催化劑NRR的活性、選擇性以及穩(wěn)定性進(jìn)行了闡述。最后對P區(qū)金屬基催化劑用于電化學(xué)固氮反應(yīng)進(jìn)行了總結(jié)和展望。

以上工作得到了國家自然科學(xué)基金，山東省自然科學(xué)基金，泰山學(xué)者項(xiàng)目及中國博士后面上項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c04416?ref=pdf

https://doi.org/10.1002/smll.202206776