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廈門大學(xué)廖洪鋼團(tuán)隊(duì)在水中離子擴(kuò)散及離子間相互作用的原位液相透射電鏡（TEM）研究方面取得新進(jìn)展
來源：廈門大學(xué) 2023-09-15
導(dǎo)讀：廖洪鋼教授團(tuán)隊(duì)在水中離子擴(kuò)散及離子間相互作用的原位液相透射電鏡（TEM）研究方面取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Observing ion diffusion and reciprocating hopping motion in water”為題，在線發(fā)表于《科學(xué)·進(jìn)展》(Science Advances, DOI: 10.1126/sciadv.adf8436)。
離子晶體溶解時(shí)，在溶劑分子的作用下，正負(fù)離子從晶體溶出進(jìn)入本體溶液。溶液中離子存在形式、擴(kuò)散動(dòng)態(tài)以及離子間相互作用對(duì)基礎(chǔ)化學(xué)和應(yīng)用研究有重要意義。然而，由于實(shí)驗(yàn)技術(shù)的挑戰(zhàn)，尤其是對(duì)離子動(dòng)態(tài)直接觀測(cè)研究的缺失，極大限制了對(duì)基本的離子擴(kuò)散及其相互作用的深入理解。目前常用的研究手段，包括小角X射線衍射、靜態(tài)/動(dòng)態(tài)光散射、介電弛豫譜等均是對(duì)時(shí)間和樣品數(shù)量的平均，無法在單體水平獲取數(shù)據(jù)信息；此外，有研究者使用（電子）顯微設(shè)備，以膠體粒子或者配體修飾的納米顆粒作為溶液中離子的模擬體系來進(jìn)行研究，但這些方法研究對(duì)象尺寸過大，且不可避免地會(huì)引入其它離子（配體）及其共離子(co-ions)。鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)選擇多金屬氧酸鹽（POMs）溶液為液相離子模型體系，使用團(tuán)隊(duì)發(fā)展的超薄液體池芯片原位透射電鏡技術(shù)，在單離子尺度上實(shí)時(shí)可視化追蹤研究了離子擴(kuò)散及離子間相互作用。球差校正TEM清晰捕捉了水中POM離子{Mo132}結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)，高分辨TEM模擬進(jìn)一步確認(rèn)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果。高時(shí)間分辨追蹤了單離子擴(kuò)散動(dòng)態(tài)，發(fā)現(xiàn)了離子獨(dú)特的往復(fù)跳躍運(yùn)動(dòng)(ion hopping)，可能是反荷離子和水分子在局部區(qū)域形成的短程有序結(jié)構(gòu)所導(dǎo)致。定量分析了離子間可逆配對(duì)過程，確認(rèn)了其主要驅(qū)動(dòng)力為反荷離子介導(dǎo)吸引作用。發(fā)現(xiàn)溶液中離子的小聚集體普遍存在，且這些聚集體進(jìn)行著持續(xù)的構(gòu)型轉(zhuǎn)變，其形成和構(gòu)型轉(zhuǎn)變受離子結(jié)構(gòu)影響。該研究工作為溶液中離子動(dòng)態(tài)研究提供了新的見解。廖洪鋼教授與美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Haimei Zheng高級(jí)研究員為該論文的共同通訊作者，博士劉三貴和韓新豹為共同第一作者。孫世剛院士、譚元植教授，南方科技大學(xué)谷猛副教授對(duì)研究工作給予了指導(dǎo)和支持。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（22288102、U22A20396、32101217、22021001、21673198、21991151、21991150、91934303）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2017YFA0206500）等資助。論文鏈接：https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adf8436
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