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　近日，大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室納米與界面催化研究組（502組）包信和院士、汪國雄研究員、高敦峰研究員團(tuán)隊在酸性二氧化碳（CO2）電解制備燃料和化學(xué)品研究中取得新進(jìn)展，通過催化劑微環(huán)境調(diào)控，實現(xiàn)了工業(yè)級電流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2電解制一氧化碳（CO），并組裝出酸性/堿性串聯(lián)CO2電解系統(tǒng)，顯著提高了CO2電解制多碳產(chǎn)物的碳利用效率。

　　CO2電解反應(yīng)利用可再生能源產(chǎn)生的電能將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值燃料和化學(xué)品，是近年來快速發(fā)展、極具應(yīng)用前景的負(fù)碳技術(shù)。當(dāng)前，CO2電解過程走向?qū)嶋H應(yīng)用所面臨的一個關(guān)鍵挑戰(zhàn)是堿性和中性條件下碳損失嚴(yán)重，導(dǎo)致CO2利用效率較低（<50%）。

　　本工作選用Ni-N-C作為模型催化劑，通過改變酸性膜電解器中陽極電解質(zhì)組成和CO2壓力來調(diào)控陰極催化劑微環(huán)境（局部H+、K+、CO2濃度），實現(xiàn)了工業(yè)級電流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2電解制CO。在最優(yōu)反應(yīng)條件下，總電流密度500 mA cm-2時CO法拉第效率達(dá)到95%，對應(yīng)全電池能量效率為39%。與堿性電解相比，CO2損失量降低了86%，CO2單程利用效率最高達(dá)到85%。綜合考慮法拉第效率、電流密度、CO2流速和單程利用效率等性能指標(biāo)，本工作報道的酸性CO2電解性能顯著優(yōu)于文獻(xiàn)值。理論計算研究揭示了Ni-N-C催化劑微環(huán)境中H+和K+通過電場效應(yīng)對*CO2中間物種的穩(wěn)定作用。團(tuán)隊進(jìn)一步組裝了酸性/堿性串聯(lián)CO2電解系統(tǒng)，通過CO2-CO-C2+串聯(lián)電解路徑實現(xiàn)了CO2高利用效率地轉(zhuǎn)化為C2+產(chǎn)物。上述工作為CO2電解的實際應(yīng)用提供了參考。

　　相關(guān)研究成果以“Tailoring acidic microenvironments for carbon-efficient CO2 electrolysis over Ni-N-C catalyst in a membrane electrode assembly electrolyzer”為題，于近日發(fā)表在《能源環(huán)境科學(xué)》（Energy & Environmental Science）上。該工作的共同第一作者是我所502組博士研究生李合肥和畢業(yè)生李昊博博士。上述工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中科院A類先導(dǎo)專項“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”、國家教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（2011·iChEM）、我所創(chuàng)新基金等項目的支持。（文/圖 李合肥、高敦峰）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D2EE03482D